SECTIONS
- Démantèlement
- Fonctionnement
- Traitement des déchets du circuit primaire
- Traitement d’autres effluents liquides
- Traitement des effluents gazeux
- Traitements des déchets radioactifs solides
- Traitement d’un démantèlement
DÉMANTÈLEMENT
La fermeture d’une centrale nucléaire est une étape qui clôt le cycle d’utilisation utile de l’installation et oblige à conditionner et à suivre l’installation jusqu’à un état de sécurité, en particulier radiologique.
Il est important de définir des délais, des alternatives, des technologies, des investissements et des techniques de démantèlement. Actuellement, et en raison de la séquence des dates de début des programmes de centrales nucléaires en Espagne, nous nous rapprochons, avec des prolongations incluses, de la fin de vie utile de certaines de ces installations et une planification adéquate de ce moment est nécessaire.
Les organismes compétents chargés de gérer le démantèlement d’une centrale nucléaire et de conditionner les déchets qui en découlent en Espagne sont le Conseil de Sécurité Nucléaire et ENRESA.
À l’échelle mondiale, le processus de démantèlement a commencé. À partir des informations fournies par le CSN concernant les déchets de faible et moyenne activité, nous pouvons résumer dans le tableau suivant les processus déjà initiés ;
| Allemagne | Suède | États-Unis | ||||
| Puissance et type de réacteur | PWR | BWR | PWR | BWR | PWR | BWR |
| 1.200 MWe | 800 MWe | 900 MWe | 1.000 MWe | 1.000 MWe | 1.000 MWe | |
| Déchets | Volume (m3) | |||||
| Exploitation (25 ans) | 40.000 | 6.000-20.000 | 6.300 | 7.500 | 21.700 | 40.000 |
| Démantèlement | 16.300 | 12.400 | 7.000 | 15.000 | 15.200 | 16.300 |
| Total | 53.300 | 18.400 – 32.400 | 13.000 | 22.500 | 36.900 | 56.300 |
| Pourcentage de déchets de démantèlement/exploitation | 30% | 40%-70% | 50% | 70% | 40% | 30% |
Source : Rapport de l’Agence de l’énergie nucléaire de l’OCDE « Démantèlement des installations nucléaires : faisabilité, besoins et coûts », Paris 1986
Ce volume de déchets de faible et moyenne activité implique des processus permettant la réduction du volume de déchets pour des raisons de sécurité et économiques. Dans ces processus de concentration, les procédés industriels d’évaporation et de cristallisation jouent un rôle fondamental.
Concrètement, dans l’UE, il y a environ 95 grandes installations nucléaires dont 39 sont des centrales nucléaires, 25 réacteurs non générateurs d’électricité et 32 installations nucléaires, pour la plupart du cycle de combustible.
Les centrales situées en Espagne sont à leur maturité de production et, dans certains cas, leur prolongation de fonctionnement a été effectuée. Dans tous les cas, nous sommes dans une perspective proche de processus de démantèlement qui doivent être programmés et étudiés, comme le montre le graphique ci-joint:
| Centrale | Titulaire | Localisation (Province) | Puissance (MWe) | Type | Origine technologique | Année (*) |
| José Cabrera | UFSA (100%) | Almonacid de Zorita (Guadalajara) | 160 | PWR | États-Unis | 1968 |
| Garoña | Iberdrola (50%) Endesa (50%) |
Sta. María de Garoña (Burgos) | 466 | BWR | États-Unis | 1971 |
| Almaraz I | Iberdrola (53%) CSE (36%) UFSA (11%) |
Almaraz (Cáceres) | 973,5 | PWR | États-Unis | 1981 |
| Almaraz II | Iberdrola (53%) CSE (36%) UFSA (11%) |
Almaraz (Cáceres) | 982,6 | PWR | États-Unis | 1983 |
| Ascó I | FECSA (60%) ENDESA (40%) |
Ascó (Tarragona) | 973 | PWR | États-Unis | 1983 |
| Ascó II | FECSA (45%) ENDESA (40%) IBERDROLA (15%) |
Ascó (Tarragona) | 976 | PWR | États-Unis | 1985 |
| Cofrentes | IBERDROLA (100%) | Cofrentes (Valence) | 1.025,4 | BWR | États-Unis | 1984 |
| Vandellós II | ENDESA (72%) IBERDROLA (28%) |
Vandellós (Tarragona) | 1009 | PWR | États-Unis | 1987 |
| Trillo | UFSA (34,5%) IBERDROLA (48%) HC (15,5%) NUCLENOR (2%) |
Trillo (Guadalajara) | 1066 | PWR | ALLEMAGNE | 1988 |
| (*) Année de première connexion au réseau. | ||||||
La fin de l’activité dans une centrale nucléaire peut être due à de multiples facteurs : économiques, intérêt du titulaire, technologiques (durée de vie), raisons de sécurité, etc.
La fin de l’activité d’une centrale nucléaire ne signifie pas la fin du risque d’exposition aux radiations ionisantes, en raison des processus d’activation neutronique des matériaux, de l’activité induite par des fragments de fission et qui ont affecté des éléments tels que le béton, l’acier, le circuit de refroidissement, les générateurs de vapeur, les piscines de stockage de combustible, les circuits de traitement chimique et volumétrique du primaire, etc.
Une planification radiologique du processus de démantèlement est nécessaire. Dans une centrale nucléaire, trois catégories de déchets sont produites : déchets d’exploitation (faible et moyenne activité), déchets dus au combustible usé (haute activité), déchets de démantèlement (faible et moyenne activité). La gestion des déchets de haute activité a une spécificité et un traitement propres.
Cet article vise à attirer l’attention sur certaines opérations de démantèlement qui, par leurs caractéristiques, entrent dans le champ d’expérience de CONDORCHEM ENVITECH, telles que les processus d’évaporation, de filtration et de technologie associée à la minimisation des déchets. La fermeture d’une centrale nucléaire implique le retrait du service de manière sécurisée et la réduction de l’activité résiduelle à des niveaux permettant la fin du processus d’utilisation sans restrictions du site et la fin des licences administratives. L’AIEA (Organisation internationale de l’énergie atomique) définit trois niveaux dans le processus de mise hors service d’une installation nucléaire ;
- Niveau 1 : Fermeture sous surveillance du site
- Niveau 2 : Utilisation partielle et conditionnelle du site
- Niveau 3 : Utilisation sans restrictions du site
Dans les processus de démantèlement d’une centrale nucléaire, trois processus sont également suivis ;
Processus 1 : Fermeture sous surveillance de l’installation, déchargement du combustible usé et des déchets radioactifs d’exploitation.
Processus 2 : Élimination des éléments radioactifs extérieurs au bâtiment de confinement, ainsi que des structures et éléments conventionnels, les composants ayant une activité spécifique plus élevée étant stockés et scellés dans le bâtiment de confinement. Le bâtiment de confinement peut être enterré ou non. Le site reste disponible pour être utilisé avec des restrictions.
Processus 3 : Démantèlement total et démolition des structures, restituant le site à une utilisation sans restrictions.
FONCTIONNEMENT D’UN RÉACTEUR NUCLÉAIRE
Un réacteur de type PWR (réacteur à eau pressurisée) utilise de l’eau comme réfrigérant du cœur du réacteur. Les conditions de fonctionnement se situent entre une pression de 150 bars et des températures de l’ordre de 370 °C. L’eau du circuit primaire, qui refroidit le cœur du réacteur, est en contact avec les gaines de zircaloy qui contiennent à l’intérieur le combustible de UO2, enrichi à 4 % en U-235. Une fois le processus de fission initié, un flux de neutrons en fonctionnement de 3.1013 cm-2. s-1 se produit. Ce flux neutronique doit être modéré.
Les processus de fission du combustible lui-même et le flux neutronique génèrent une chaleur qui doit être extraite par un réfrigérant (eau) contenu dans un circuit primaire. Une fois l’activité de la centrale terminée, le combustible brûlé reste à l’intérieur des gaines de zircaloy.
Ce combustible sera déchargé et stocké dans les piscines de combustible de manière à procéder à son refroidissement, à contrôler la sous-criticalité avec de l’eau borée et à contrôler le processus de désintégration de certains des radionucléides présents. De même, le transfert du combustible usé vers une piscine implique un stockage temporaire avec des conditions de sécurité en raison de la barrière de l’eau.
Dans la composition chimique de l’effluent circulant dans un circuit primaire, en tant que réfrigérant, d’un réacteur de type PWR, différentes espèces chimiques peuvent être distinguées ;
a.- Espèces chimiques provenant des fragments de fission. Ces déchets, qui se génèrent lors des réactions de fission, peuvent diffuser par des fentes des gaines de combustible et atteindre le réfrigérant. Le Cs-137, le Sr-90, l’I-129, entre autres, sont importants. Ce sont des déchets de haute activité.
b.- Dans ce groupe de déchets, il y a aussi des impuretés provenant de la construction de la gaine de zircaloy, qui peuvent avoir été activées par le flux de neutrons. Des produits sont générés par des réactions nucléaires de capture et de rétroaction.
c.- Espèces chimiques provenant de la descendance transuránide. Ce type de déchets provient des descendants radioactifs de l’uranium-238 et de l’uranium-235. Au sein de ce groupe, le Pu-239 est important en raison de sa longue durée de vie, 29 400 ans, et de sa toxicité. Ce sont également des déchets de haute activité. Ce type de déchets, normalement retenus à l’intérieur des gaines, peut également diffuser par des fentes et atteindre le circuit primaire.
d.- Produits d’activation des éléments structurels. Le circuit primaire contient environ 10 000 m2 de surface d’échange en acier Inconel (75 % Ni, avec une impureté principale Co-59). Ces éléments structurels s’activent avec le flux neutronique et produisent des isotopes de faible et moyenne activité qui se détachent par corrosion de la structure en acier (taux de corrosion de 2 mg/dm2.mois). La présence de H2O2 permet la forme oxydée pour sa capture ultérieure par les résines d’échange. Le C-14 apparaît comme une activation de l’air (CO2) dissous dans le liquide du réfrigérant. Le H-3 apparaît comme une activation de l’hydrogène présent dans l’eau, dans le LiOH (régulateur de pH) et dans les protons de l’acide borique.
Dans le circuit primaire, les espèces suivantes peuvent être détectées comme déchets de faible et moyenne activité, la plupart d’entre elles générées par capture neutronique ou activation de la structure :
| Radionucléide | Demie-vie (années) | Type de radiation | Mode de production |
| H-3 | 12,3 | β | Fission; Li-6(n,α) |
| Fe-55 | 2,6 | RX | Fe-54(n,ɣ) |
| Co-60 | 5,26 | β, ɣ | Co-59(n,ɣ) |
| Sr-90 | 28,1 | β | Fission |
| Cs-137 | 30 | β, ɣ | Fission |
| Pu-241 | 13,2 | α, ɣ | Capture n |
| Cm-244 | 17,6 | α, ɣ | Capture n |
| Cr-51 | 27,7 jours | (EC)β+, ɣ | Cr-50(n,ɣ) |
| Mn-54 | 312 jours | (EC)β+, ɣ | Fe-54(n,p) |
| Co-58 | 70,8 jours | (EC)β+ | Ni-58(n,p) |
| Zn-65 | 244 jours | (EC)β+ | Zn-64(n,ɣ) |
| Cs-134 | 2,06 | β, ɣ | Cs-133(n,ɣ) |
Comme espèces de haute activité, qui seront l’objet de traitement, nous pouvons souligner :
| Radionucléide | Demie-vie (années) | Type de radiation | Mode de production |
| C-14 | 5730 | β | N-14(n,p) |
| Ni-59 | 80000 | β,(EC) | Ni-58(n,ɣ) |
| Ni-63 | 92 | β | Ni-62(n,ɣ) |
| Nb-94 | 20000 | β | Nb-93(n,ɣ) |
| Tc-99 | 212000 | β, ɣ | Fission; Mo-98(n,ɣ) |
| I-129 | 11700000 | β | Fission |
| Cs-135 | 3000000 | β, ɣ | Desc. Xe-135, Fission |
| U-235 | 710000000 | β, ɣ | Naturel |
| U-238 | 4510000000 | α | Naturel |
| Np-237 | 2140000 | α | U-238(n,2n) |
| Pu-238 | 86,4 | α | Np-237(n,ɣ) |
| Pu-239 | 24400 | α, β, ɣ | U-238(n,ɣ) |
| Pu-242 | 279000 | α, ɣ | Capture multiple |
| Am-241 | 458 | α, ɣ | Desc. Am-242 |
| Am-243 | 7950 | α, ɣ | Capture multiple |
| Cm-243 | 32 | α, ɣ | Capture multiple |
Dans le réfrigérant, il faut tenir compte de la présence de B-10, afin de modérer le flux de neutrons. Cet élément, par capture neutronique, se transforme en Li-7, stable. La plus grande quantité de déchets de faible et moyenne activité se produit dans le circuit primaire. Ceux-ci sont évacués par un système de résines d’échange cationique. Le LiOH comme régulateur de pH et les activations neutroniques de l’oxygène et de l’hydrogène de l’eau.
Traitement des déchets du circuit primaire
D’autre part, le circuit primaire d’un réacteur PWR dispose d’un système de purification de sorte que des 175000 Kg de réfrigérant en circulation, environ 17000 Kg sont extraits pour traitement et dérivés vers un sous-système de purification, dans le but de traiter les éléments d’activation (Co-60, Mn-54), certains des produits de fission diffusés à travers les gaines (137Cs, Sr-90) et spécifiquement de récupérer et de moduler la concentration de bore.
Tout ce processus est réalisé par le système chimique et volumétrique.
Traitement d’autres effluents liquides
Les principaux effluents liquides soumis à traitement sont :
- Drainages d’équipements.
- Drainages de sols.
- Échappements contrôlés du circuit primaire pour dégazer et purifier le circuit.
- Purge du générateur de vapeur.
- Processus de décontamination, lavage et laboratoires.
Les effluents liquides de faible et moyenne activité sont collectés dans deux réservoirs :
a. Celui de la laverie, douches et eaux de lavage de décontamination.
b. Réservoir de drainage de sols, déchets liquides de haute activité, élutions provenant de récupérations de bore, purge de générateurs de vapeur.
Les effluents liquides sont dirigés vers des réservoirs de contrôle volumétrique après passage par les filtres et, à partir de leurs caractéristiques de conductivité, sont traités avec des résines d’échange ionique. Ce processus commence par une diminution de la température de l’effluent, puis est dérivé vers un système de résines à lit mixte, pour retenir les différents ions présents dans le réfrigérant.
L’activité spécifique du réfrigérant dans le circuit primaire doit être inférieure à 37 MBq/Kg (1μCi/g) en dose équivalente de I-131. Le lit cationique sous forme de Li-7, fortement acide, retiendra Co, Cs, Sr, Ni, Mn. Le lit anionique sous forme ionique OH – retiendra l’iode.
Par la suite, l’effluent est dérivé vers un système de récupération de bore, afin de retenir l’espèce H2BO32- et de modérer la concentration de bore en solution. Enfin, l’effluent est dirigé vers un réservoir de contrôle volumétrique où il sera réintroduit dans le circuit primaire.
Un autre système de résines traitera les purges des générateurs de vapeur, appartenant au système secondaire. Les résines et les eaux d’élution sont traitées avec des évaporateurs à convection forcée pour réduire le volume et concentrer les solides.
Le condensat est dirigé vers des réservoirs de contrôle et les gaz sont traités dans des réservoirs de rétention, pour réduire l’hydrogène et diminuer les radioisotopes à courte durée de vie. Dans les évaporateurs, des valeurs de concentration d’activité entre 10 et 50 sont atteintes avec des facteurs de décontamination de 10^4 et 10^5.
Ces solides concentrés sont traités avec du ciment et un liant, et sont introduits dans des fûts de 220 litres pour leur gestion. Dans toute centrale nucléaire, il existe l’ETF (Spécifications Techniques de Fonctionnement), soumis à l’inspection du régulateur, qui fixe les restrictions opérationnelles de la dose équivalente efficace due au total des effluents, qui est de 100μSV/an, devant être répartie entre les effluents liquides et gazeux.
En cas de décharges dans l’environnement, selon les spécifications de 10CFR20, le déversement doit respecter :
| Radionucléide | Activité maximale du radionucléide dans le déversement (MBq/m3) |
| Cs-137 | 0.74 |
| Cs-134 | 0.33 |
| Co-60 | 1.85 |
| Mn-54 | 3.7 |
| Ce-144 | 0.37 |
| Co-58 | 3.7 |
| Sr-90 | 0.01 |
| I-131 | 0.01 |
| Gaz nobles dissous | 7.4 |
Traitement des effluents gazeux
Les déchets gazeux qui se forment dans un réacteur PWR proviennent de :
- Purges de vapeur du primaire
- Dégazage du circuit primaire
- Expansion du réfrigérant lorsqu’il est chauffé
- Drainages et fuites du bâtiment du réacteur
- Ventilation de bâtiments potentiellement contaminés
Le traitement des effluents gazeux se fait avec différentes techniques :
Adsorbants de charbon actif
Ce sont les dispositifs les plus efficaces pour retenir les produits de fission gazeux des réacteurs nucléaires. Ils sont constitués de lits étroitement emballés de granulés de charbon.
L’application la plus courante est la rétention d’iode radioactif tant sous forme élémentaire qu’organique, ils sont également efficaces pour l’élimination des gaz nobles. Ils sont placés avec des filtres à haute efficacité et immédiatement après ceux-ci.
Stockage de retard
Lorsque des radionucléides à courte durée de vie sont présents, il est conseillé de retarder l’émission dans l’atmosphère des effluents gazeux radioactifs, de sorte que leur activité diminue, permettant des décharges minimales de gaz nobles. Avec des rétentions de 35-40 jours, tous les isotopes de Kr et de Xe sont éliminés, sauf un peu de Xe-133 et le Kr-85 qui ne sont pas altérés. Les lits de charbon actif et les filtres HEPA constituent des zones de retard. Des tuyaux ou des réservoirs sont également utilisés pour retarder l’émission.
Filtration
Les effluents gazeux contiennent des particules en suspension qui sont trop fines pour être retenues dans les filtres normaux, des filtres HEPA (High Efficiency Particulate Air) avec une efficacité de 99,97 % pour les particules de moins de 0,3 microns sont utilisés. Pour prolonger leur durée de vie, des pré-filtres (filtres normaux) et des séparateurs d’humidité sont installés. Le filtre HEPA est l’élément le plus important du système d’extraction, ayant une grande fiabilité. Ils sont placés là où la concentration de particules est la plus élevée. Les éléments de filtration et d’adsorption sont placés dans des fûts et gérés comme des déchets radioactifs.
Traitements des déchets radioactifs solides
Les déchets solides peuvent provenir à la fois du traitement des effluents liquides et gazeux (résines, filtres, concentrés, boues) ou de processus dont le résultat a été une contamination superficielle (vêtements, solides, etc.) ou l’activation de composants dans des zones de haute irradiation. Le traitement consiste en l’immobilisation et le confinement pour faciliter leur transport et empêcher la migration ou la dispersion de radionucléides par des processus naturels.
Les fûts de faible et moyenne activité doivent répondre à une série d’exigences pour leur acceptation dans un entrepôt définitif. Ces exigences établissent deux niveaux de déchets : Niveau 1 (faible activité) et Niveau 2 (moyenne activité) :
| Limite d’activité massique des déchets conditionnés au Niveau 1 | |
| Activité Alpha totale (emetteurs à longue durée) |
1.852 |
| Activité bêta-gamma par radionucléide avec une période supérieure à cinq ans (sauf tritium) | 1.854 |
| Activité de tritium | 7.403 |
| Activité bêta-gamma totale due à des émetteurs de période supérieure à cinq ans | 7.404 |
| Limite d’activité massique par unité de stockage Niveau 2 | |
| H-3 | 1.006 |
| C-14 | 2.005 |
| Ni-59 | 6.304 |
| Ni-63 | 1.207 |
| Co-60 | 5.007 |
| Sr-90 | 9.104 |
| Nb-94 | 1.202 |
| Tc-99 | 1.003 |
| I-129 | 4.601 |
| Cs-137 | 3.305 |
| Total Alpha (à 300 ans) | 3.703 |
| Caractéristiques typiques des différentes catégories de déchets radioactifs proposées par l’AIEA | ||
| Catégorie de déchet | Caractéristiques typiques | Systèmes de stockage |
| 1. Déchets exemptés ou déclassifiés (RE) | Niveaux d’activité dont la libération n’implique pas une dose annuelle pour les membres du public supérieure à 10 µSv | Sans restrictions radiologiques |
| 2. Déchets de faible ou moyenne activité | Niveaux d’activité dont la libération peut impliquer une dose annuelle pour les membres du public supérieure à 10 µSv et ayant une puissance thermique inférieure à 2 kW/m3 | Sans restrictions radiologiques |
| 2.1 Déchets de faible ou moyenne activité (RBMA) et courte durée (RBMA-VC) | Concentration limitée de radionucléides à longue durée (4000 Bq/g d’émetteurs alpha à longue durée au maximum dans des lots individuels avec une valeur moyenne de 400 Bq/g dans l’ensemble) | Systèmes de stockage en surface ou systèmes géologiques |
| 2.2 Déchets de faible ou moyenne activité (RBMA) et longue durée (RBMA-VL) | Concentrations de radionucléides à longue durée supérieures à celles des déchets à courte durée | Systèmes géologiques de stockage |
| 3. Déchets de haute activité (RAA) | Puissance thermique supérieure à 2 kW/m3 et concentrations de radionucléides à longue durée supérieures à celles des déchets à courte durée | Systèmes géologiques de stockage |
Exemple de processus de traitement lors d’un démantèlement
L’un des éléments soumis à traitement lors du démantèlement d’une centrale nucléaire est l’acide borique. L’acide borique est utilisé comme modérateur et système de régulation de la réactivité du réacteur.
Cette modération de la réaction nucléaire est régulée dans le circuit primaire par un système de résines basiques. Ce n’est pas le seul usage de l’acide borique. Afin de prévenir un incident dans lequel le cœur du réacteur se retrouve sans réfrigérant, toutes les centrales disposent de réservoirs auxiliaires avec de l’eau borée, qui, en cas de situation compromise par l’absence de réfrigérant, peut réguler l’activité du réacteur.
Il existe un troisième cas, dans lequel de l’eau borée est utilisée. Le refroidissement des déchets de haute activité dans les piscines de stockage temporaire. Au total, un réacteur PWR dispose d’environ cinq tonnes d’acide borique à traiter. Ces solutions devront être concentrées et cristallisées, après retrait lors d’un démantèlement.
Conclusion
Dans un avenir relativement proche, les centrales nucléaires espagnoles devront entreprendre des processus de démantèlement pour mettre le site en état sûr. Ce démantèlement, qui se déroulera à trois niveaux différents, nécessitera des technologies industrielles qui facilitent une réduction du volume des déchets et leur gestion environnementale ultérieure.
Les processus innovants d’évaporation et de cristallisation permettent des efficacités optimales de concentration résiduelle. Effluents du primaire et secondaire, purges provenant des générateurs de vapeur, réservoirs d’acide borique, réservoirs auxiliaires… il existe un large champ de travail pour les technologies de traitement des déchets. Un domaine de travail concret concerne les effluents issus du traitement de l’acide borique.
Bibliographie
-Cours sur la gestion des déchets radioactifs. Série Conférences. ISBN : 978-84-7834-603-5
-Actes d’inspection publiés par le CSN.
-Références publiées par le CSN. REFa.- CSN/PDT/CNVA2/VA2/1005/241 SUPPLÉMENT 2
