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INTRODUCTION

Dans un réacteur nucléaire se génèrent différents types de déchets nucléaires et traditionnels. Dans des articles précédents, l’attention s’est centrée sur la génération des déchets et leur traitement spécifique. Dans le présent article, l’objectif est le conditionnement et l’inertage des déchets de faible et moyenne activité.

À titre de résumé, nous rappelons que les déchets de haute activité (Uranium 235, U238, Pu-239…) se trouvent dans les gaines de zircaloy présentes dans le cœur du réacteur. Ainsi, les fragments de fission produits lors de la réaction nucléaire restent confinés dans ces gaines.

Tout ce groupe de déchets, une fois finalisé le cycle du combustible, est transporté vers la piscine de stockage où il reste jusqu’au transfert vers le lieu de stockage final, qu’il soit en surface ou géologique. Il existe un autre type de déchets qui sont générés à la suite des réactions nucléaires d’activation neutronique, de capture de différents types de particules (neutrons) ou de procédés d’adsorption gamma.

Notamment le liquide réfrigérant qui circule à travers le circuit primaire et qui a la double mission d’extraire l’énergie générée par les réactions nucléaires et de réfrigérer le cœur du réacteur où se produisent les activités nucléaires.

Ce liquide qui refroidit le réacteur est composé de substances spécifiques comme:

  • L’acide borique: Son objectif est d’adsorption des neutrons, pour réduire ainsi le nombre des fissions et modérer la réaction nucléaire. Sa concentration oscille en fonction de l’activité du cœur, soit entre 1000 – 2000 ppm.
  • L’hydroxyde de lithium: Son objectif est de contrôler le pH du réfrigérant, afin d’éviter les processus de corrosion.
  • Le peroxyde d’hydrogène: Il régule le potentiel de la dissolution. Il favorise que les métaux en dissolution restent sous forme ionique et ne génèrent pas de dépôts dans les coudes ou dans des points spécifiques du circuit.
  • Les produits de la corrosion: différents métaux, provenant de la structure en acier du circuit primaire et qui, à travers différents processus de corrosion, s’intègrent à la dissolution du réfrigérant (Co-60, Mn-54, Co-58…).
  • Le Tritium: provenant de l’activation du deutérium naturel présent dans l’eau, sous l’effet des neutrons. Le tritium est un émetteur de β et l’un des principaux problèmes du traitement des déchets nucléaires.

Il existe toute une série de déchets opérationnels qui peuvent contenir des concentrations variables de Cs-137, Sr-90, Co-60 et qui sont générés lors de nettoyages spécifiques de soupapes, des mouvements de combustible usé vers les piscines, du nettoyage des boues, etc.

Dans cet article, le traitement des gaz ne sera pas abordé. Car c’est une rubrique très spécifique, avec des problématiques centrées sur des groupes d’espèces de l’iode, de gaz nobles, de tritium, etc. Nous nous centrerons sur les effluents liquides avec des déchets de faible et moyenne activité.

Les déchets radioactifs peuvent être classés en fonction de différents critères, comme par exemple, selon leur état physique (gazeux, liquides et solides, qui à leur tour pourraient être classés en déchets compactables, incinérables, métalliques, etc.), selon le type de radiation qu’ils émettent (alpha, béta, gamma, neutrons), la période de demi désintégration (vie courte ou longue), ou leur activité spécifique (activité haute, moyenne et faible).

En fonction de la gestion des déchets radioactifs, le classement se centre sur le niveau d’activité spécifique et la période d’affaiblissement, car ces deux facteurs conditionnent le type d’isolement et de conditionnement dont il faut tenir compte pour leur stockage.

L’Agence internationale de l’énergie atomique (AIEA) propose une classification pour le stockage définitif des déchets (réf. 11), dont les critères sont résumés dans le Tableau 1 et qui sont représentés schématiquement dans la figure 2.

Comme on peut l’observer, plusieurs limites quantitatives sont envisagées pour la classification:

  • Une dose effective maximum pour les membres du public de 10 µSv/an, comme limite pour l’exonération ou le déclassement des déchets.
  • 30 ans d’une période de demi-désintégration comme valeur de séparation entre les déchets de vie courte et de vie longue.
  • Un contenu moyen de 400 Bq/g et de 4.000 Bq/g maximum d’émetteurs alpha de vie longue, pour que le déchet soit considéré de vie longue.
  • Une puissance calorifique supérieure à 2 kW/m3 pour que le déchet soit considéré de haute activité (il faut également dépasser la limite des émetteurs alpha de vie longue).
Caractéristiques typiques des différents déchets radioactifs, proposées par l’AIEA
Catégorie de déchet Caractéristiques typiques Systèmes de stockage
1. Déchets exonérés ou déclassés (DE) Niveaux d’activité dont la libération n’implique pas une dose annuelle pour les membres du public supérieure à 10 µSv Sans restriction radiologique
2. Déchets de faible ou moyenne activité (DFMA) Niveaux d’activité dont la libération peut impliquer une dose annuelle pour les membres du public supérieure à 10 µSv et ayant une puissance thermique inférieure à 2 kW/3
2.1 Déchets de faible ou moyenne activité et vie courte (DFMA-VC) Concentration limitée de radionucléides de vie longue (4000 Bq g des émetteurs alpha de vie longue au maximum dans les lots individuels, avec une valeur moyenne de 400 Bq/g sur l’ensemble) Systèmes de stockage en surface ou systèmes géologiques
2.2 Déchets de faible ou moyenne activité et vie longue (DFMA-VL) Concentrations de radionucléides de vie longue, supérieures à celles des déchets de vie courte Systèmes de stockage géologiques
3. Déchets de haute activité (DHA) Puissance thermique supérieure à 2 kW/m3 et concentrations de radionucléides de vie longue supérieures à celles des déchets de vie courte Systèmes de stockage géologiques

Table 1

CONDITIONNEMENT DES DÉCHETS RADIOACTIFS DE FAIBLE ET MOYENNE ACTIVITÉ
Graphique 1

Concernant les déchets que nous allons aborder dans le présent article, pour les déchets de faible et moyenne activité nous pouvons préciser ce qui suit:

  • Déchets de faible et moyenne activité (DFMA) Déchets dont la concentration en radionucléides est telle que la génération d’énergie thermique pendant leur évacuation est suffisamment faible. Ces valeurs acceptables sont établies en fonction du lieu d’évacuation de sécurité.
  • Déchets de vie courte (DFMA-VC) Déchets radioactifs qui contiennent des nucléides dont la vie moyenne est inférieure ou égale à celle du Cs-137 et Sr-90 (trente ans, environ) avec une concentration limitée de radionucléides alpha de vie longue (limitation des radionucléides émetteurs alpha à 4 000 Bq/g en lots individuels de déchets et à une moyenne générale de 400 Bq/g dans le volume total de déchets).
  • Déchets de vie longue (DFMA-VC) Radionucléides et émetteurs alpha de vie longue dont la concentration est supérieure aux limites applicables aux déchets de vie courte.

Il faut tenir compte que le système de classification est destiné à être utilisé uniquement pour les déchets solides, même s’il faut signaler que certains déchets radioactifs ont un état liquide et pourraient être traités comme des déchets de transition. Cette typologie de déchets procède des hôpitaux et des activités médicales.

Concernant notre pays, il faut indiquer que les recommandations CE sont suivies essentiellement. Bien qu’en Espagne, dans la catégorie de DFMA, un autre groupe de déchets soit envisagé : ceux de très faible activité (DTFA), qui contiennent des radionucléides dans des concentrations très faibles et dont le stockage ne requiert pas un isolement aussi complexe que pour les autres DFMA. Par conséquent, cette sous-division s’applique exclusivement du point de vue du type de stockage requis.

Dans la gestion des déchets radioactifs de faible et moyenne activité, on applique le concept de « Colis ». Par colis, on comprend l’ensemble composé par le déchet radioactif, l’agent de conditionnement et l’emballage qui le reçoit. Pratiquement la majorité des déchets de faible et moyenne activité est gérée à travers les colis. Normalement le colis implique un bidon de 220 litres avec toute une structure de protection et un système d’inertage du déchet lui-même.

La quantité en volume et pourcentage de déchets de faible et moyenne activité qui doivent être gérés en Espagne, dans le cadre nucléaire, est indiquée dans le tableau suivant. Pratiquement 92% provient des Centrales nucléaires et de leur démantèlement.

QUANTITÉS TOTALES DE DFMA À GÉRER EN ESPAGNE
CONCEPT VOLUME (m3) POURCENTAGE
Fonctionnement des centrales nucléaires 36.071 20,46%
Démantèlement des centrales nucléaires 127.185 72,12%
Fonctionnement et démantèlement d’une usine d’éléments combustibles + PIMIC (Plan intégré pour l’amélioration des installations du Ciemat) 1.593 0,90%
Installations radioactives et assimilées 4.861 2,76%
Incidents de contamination et autres 6.636 3,76%
Total 176.346 100,00%

 

Concernant les déchets radioactifs de faible et moyenne activité générés par le démantèlement des centrales nucléaires espagnoles, jusqu’à ce jour, seuls ceux dérivés du démantèlement de Niveau 2 de la centrale nucléaire de Vandellós-I ont été générés. Ce qui représente 20% de la génération totale prévue qui se produira dans cette centrale à la fin de son démantèlement et fermeture.

La génération de DFMA correspondant au démantèlement déjà effectué, a atteint la valeur de 3.400 m3, ce qui est à peine 3% du volume prévu à gérer dans le démantèlement de l’ensemble des centrales nucléaires.

Typologie des déchets de faible et moyenne conductivité

Typologie des déchets de faible et moyenne conductivité

En fonction de la nature des déchets, nous pouvons définir 7 typologies:

  • Les résines: Des suspensions des résines de l’échange ionique qui une fois usées, se déchargent des déminéralisateurs des systèmes de purification. Les systèmes d’échange de rétention du bore, rétentions de césium et de cobalt, sont parmi les plus importants, dans le but de nettoyer les isotopes du réfrigérant. L’un des problèmes des résines est leur capacité à gonfler. Au contact avec la dissolution, elles intègrent du dissolvant aqueux dans leur structure et cela affecte le volume final du déchet. D’autres options sont étudiées pour y palier, notamment les adsorbants d’isotopes spécifiques.
  • Les concentrés des évaporateurs: Dissolutions de sels concentrés provenant des évaporateurs pour le traitement de l’acide borique, et les effluents des procédés.
  • Les boues: Boues provenant des dépôts, précipités, nettoyage des voies de communication pour le transfert du combustible usé, boues provenant des filtres. Ces boues doivent être inertées. L’une des sources de boues est l’élimination de la pré-couche et des insolubles des filtres des systèmes de purification de l’eau du réacteur et de la piscine de combustible irradié. D’autres boues qui font partie de ce courant de déchets sont celles générées dans le système de traitement des déchets radioactifs liquides par sédimentation de l’eau stockée dans les réservoirs supplémentaires de déchets, ainsi que les boues provenant des contre-lavages du système de filtration du condensat. Un exemple de cette production de déchets dans des décanteurs, c’est le traitement des boues provenant de la centrale de Santa Maria de Garoña. Le traitement des boues existant actuellement dans les réservoirs décanteurs se fera à travers leur fluidification par re-suspension, mélange, filtration, séchage et mise en bidon. Le volume des boues contenues dans les réservoirs décanteurs est de 300 m3 et on attend une production de 580 bidons de 135 litres de déchets conditionnés. Dans les réservoirs supplémentaires de déchets, il existe 50 m3 complémentaires de boues décantées qui, en fonction de la situation opérationnelle du système de traitement des déchets radioactifs liquides, seront également traitées.
  • Les matériaux compactables: ces matériaux font référence aux vêtements spécifiques EPI, filtres de ventilation, chiffons, outils en plastique.
  • Les solides non compactables: les outils, pièces métalliques, déblais, bois, etc.
  • Les filtres des circuits liquides: filtres métalliques des systèmes du procédé.
  • Les déchets non opérationnels ou dérivés des actions ponctuelles comme le traitement des effluents avec Sb-125.

Tous ces déchets doivent être immobilisés et placés dans des bidons dûment homologués. En général, on utilise des bidons de 220 litres. Il existe deux types de colis qui sont classés en fonction de leur activité en deux niveaux 1 et 2.

Colis de Niveau 1: Ceux sont les colis qui, de manière individuelle et conditionnés dans un conteneur de 0,22m3 ne dépassent pas la valeur de l’activité maximum indiquée à l’annexe de la spécification technique 031-ES-IN-0002. Les valeurs par colis individuel dépendent des différentes configurations : nombre de colis par Unité de Conditionnement, type de colis et caractéristiques du conteneur.

Colis de Niveau 2: Ce sont les colis dont l’activité est supérieure à celle correspondant au Niveau 1 et dont la valeur maximum de l’activité ne dépasse pas les limites dérivées des valeurs des unités de conditionnement de Niveau 2, en tenant bien compte du facteur d’hétérogénéité. Dans l’annexe II de la spécification 031-ES-IN-0011.

Dans le tableau suivant sont indiqués les différents niveaux de classification des colis:

CLASSIFICATION DES COLIS TYPIFIÉS
DÉCHETS LIQUIDES HOMOGÈNES Niveau 1 Concentrés de l’évaporateur, résines en poudre, boues ou mélanges incorporés à la matrice de conglomérant hydraulique.
Niveau 2
DÉCHETS SOLIDES HÉTÉROGÈNES OU HOMOGÈNES SÉCHÉS Niveau 1 Résines en boule incorporées à la matrice de conglomérant hydraulique
Niveau 2
Niveau 1 Filtres des circuits liquides immobilisés avec un conglomérant hydraulique.
Niveau 2
Niveau 1 Solides non compactables introduits dans le conteneur (1.3 m3)
Niveau 2
Niveau 1 Solides compactables et non compactables
Niveau 2
Niveau 1 Déchets solides ou séchés immobilisés au moyen d’un conglomérant hydraulique.
Niveau 2

Conditionnement des déchets

Le conditionnement du déchet nucléaire se produit dans toutes les centrales nucléaires pour le traitement des déchets susmentionnés. Avant un procédé d’évaporation, déshydratation dans les cas des résines de l’opération ou des résines de la décontamination du circuit primaire, on utilise un conglomérant hydraulique (ciment ou mortier) comme agent de solidification ou d’immobilisation, pour faire une matrice homogène et stable.

Les effluents, les résines usées et les boues se mélangent au ciment. Ce ciment doit être conforme à la référence technique A32-ES-CB-0063. Par exemple, selon le document JC-LP-29 le rapport eau/ciment dans un conditionnement ne doit pas dépasser 0,47 et le pourcentage de résine sèche par colis ne dépassera pas la valeur de 4%.

Dans le cas des solides non stables, notamment certains types de filtres, l’immobilisation se fait avec du mortier en formant une enveloppe qui recouvre le déchet et le stabilise.

À titre de résumé, les principaux critères que doit respecter le conditionnement de colis sont les suivants :

  • Limites d’activité spécifique et globale contenus dans les tableaux qui figurent dans les annexes I et II.
  • Ils ne pourront pas avoir plus de 8% de complexants
  • Les déchets conditionnés ne devront pas contenir plus de 3% de liquides organiques incorporés dans la matrice.
  • Les déchets conditionnés ne devront pas contenir de substances pyrophoriques, ni susceptibles d’avoir des réactions fortement exothermiques.
  • Les déchets seront conditionnés à travers l’incorporation à la matrice ou à travers une paroi de conglomérant hydraulique.
  • La présence d’espaces libres sera minimisée. Le taux de remplissage pour les colis incorporés à la matrice solide sera de +/- 5% 95%. Le taux de remplissage pour les colis avec paroi sera supérieur ou égal à 98%.
  • Le liquide libre pour les colis conditionnés ne dépassera pas 0,5% après le durcissement.
  • À titre général, les matrices ou les parois de conglomérant hydraulique, confèrent au colis une résistance mécanique minimum définie par la directive 031-ES-IN-0011 ;

    Pour les colis de niveau 1 immobilisés par incorporation à une matrice solide, les matrices devront avoir une résistance moyenne à la compression supérieure ou égale à 3MPa.

    Pour les colis de niveau 1 immobilisés par paroi de conglomérant hydraulique. La paroi aura une épaisseur nominale de 5 cm pour les filtres et déchets de nature dispersable et une résistance mécanique moyenne de 7,5MPa.

    Pour les colis de niveau 2 immobilisés par incorporation à une matrice solide, les matrices de conglomérant hydraulique devront avoir une valeur moyenne de résistance à la compression supérieure ou égale à 10 MPa.

    Pour les colis de niveau 2 immobilisés par paroi de conglomérant hydraulique. La paroi aura une épaisseur nominale de 5 cm pour les filtres et déchets de nature dispersable et une résistance mécanique moyenne de 25MPa.

  • Le taux de la dose en contact ne devra pas dépasser une valeur de 100mSv/h au moment du retrait.
  • La contamination de surface qui peut se dégager vers l’extérieur des colis devra être inférieure à 4Bq/cm2 sur les émetteurs β et à 0.4 Bq/cm2 sur les émetteurs α

Les tests auxquels doit être soumis le colis conditionné sont résumés ci-après:

DÉCHETS SOLIDES HOMOGÈNES ET HÉTÉROGÈNES IMMOBILISÉS PAR CONGLOMÉRANT HYDRAULIQUE
TESTS (Propriétés à mesurer) Niveau 1 Niveau 2
Absence de liquide libre Oui Oui
Épaisseur de la paroi Oui Oui
Résistance à la compression uni axiale du conglomérant hydraulique Oui Oui
Résistance à la traction indirecte du conglomérant hydraulique Non Oui
Diffusion radionucléides à travers matériau innovant Non Oui
Tests des cycles thermiques de la paroi Non Oui
Diffusion de Tritium (pour concentration > 7,4 MBq/Kg.) Non Oui
Tests d’ADR (sur colis) Oui Oui

 

Application concrète à un conditionnement de résines

Le conditionnement des résines commence en réduisant la quantité d’eau incorporée dans sa structure. Ce sont des résines en grain associées aux impuretés du procédé de rétention. Normalement ces résines sont un mélange de résines cationiques et anioniques dans une proportion de 2 parties anioniques pour une cationique.

Physiquement c’est un solide divisé avec environ 50% d’humidité. Le type de ciment utilisé pour conditionner ces résines est le type et catégorie III/B 32,5 N/SR.

Le procédé se fait à travers un conglomérant hydraulique. Les bidons utilisés ont un volume de 220 litres et un poids maximum de 410Kg.

Le taux de remplissage est de +/- 5% 95%. Les bidons de 220 litres sont conçus et construits selon la spécification pour l’achat de bidons en acier pour les déchets radioactifs et les normes UNE 36563, UNE 36051, UNE 36086 et DIN 933/125.

Les dimensions externes maximum sont de 602 mm de diamètre et de 870 mm de hauteur sans couvercle. Le matériau de construction est la tôle d’acier au carbone, avec des épaisseurs nominales de 1,25 mm dans le corps et de 1,5 mm dans le couvercle.

Ils ont un recouvrement interne d’époxy polyamide ou un apprêt de phospho-chromate de 20 µ et une finition en laque époxy de 20µ.

Les caractéristiques de la matrice sont indiquées ci-après:

Caractéristiques de la matrice Niveau 1 Niveau 1 et 2
Volume apparent de résine complété par de l’eau 120 litres 90 litres
Résine 81.6 litres 61.2 litres
Eau libre 69.7 litres 81.2 litres
Ciment 164 kg 191 kg
Rapport massique eau libre/Ciment 0.40-0.50 0.40-0.45

Les caractéristiques radiologiques de la matrice de niveau 2 sont spécifiées avec un taux de dose en surface inférieur dans tous les cas à 100mSv/h. À 1 mètre du colis, le taux ne pourra pas dépasser les 10 mSv/h. Pour les matrices de Niveau 1, le taux de radiation attendu doit être inférieur à 6 mSv/h en contact et 0,5 mSv/h à 1 m.

Finalement, un contrôle de l’homogénéisation est fait qui contrôle la conformité avec les spécifications sur l’acceptation des colis primaires.

BIBLIOGRAPHIE

1.-Criterios aceptación de bultos primarios. ENRESA

2.-“Curso sobre gestión de residuos radiactivos 2009” CIEMAT. Ministerio de Ciencia e Innovación. ISBN: 978-84-7834-603-5

3.-CSN .Sede electrónica. 

4.- V Jornadas de investigación y desarrollo tecnológico en gestión de residuos radiactivos. ISSN: 1134-380X. D.L.: M-34149-2004 Julio de 2004.

5.-“Control del proceso de solidificación de residuos radiactivos de baja y media actividad” Guia de seguridad nº 9.1 CSN.Madrid Julio 1991.

Par Sergio Tuset

Plus de 30 ans d'expérience dans la gestion d'entreprises industrielles. Particulièrement concentré sur les projets environnementaux pour les clients, spécialiste reconnu en ingénierie conceptuelle appliquée aux eaux usées, aux déchets liquides et solides, et à la pollution de l'air. Travail d'équipe, leadership et expertise en gestion de projets. Conseil en processus industriels.

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