Abschnitte
- Einführung
- Typologie von Abfällen mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau
- Abfallkonditionierung
- Spezifische Anwendung zur Konditionierung von Harzen
EINFÜHRUNG
In einem Kernreaktor entstehen verschiedene Arten von nuklearen und konventionellen Abfällen. Frühere Artikel konzentrierten sich auf die Entstehung von Abfällen und deren spezifische Behandlung. In diesem Artikel liegt der Fokus auf der Behandlung und Konditionierung von Abfällen mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau.
Zusammenfassend sei daran erinnert, dass hochradioaktive Abfälle (z. B. Uran-235, U-238 und Pu-239) sich in den Zircaloy-Hüllen im Reaktorkern befinden; während die Spaltfragmente aus der Kernreaktion in den Brennelementkapseln eingeschlossen sind.
Nach Abschluss des Brennstoffzyklus werden all diese Abfälle zu den Lagerbecken transportiert, wo sie verbleiben, bis sie an den endgültigen Ablagerungsort, entweder oberirdisch oder als tiefengeologisches Lager, überführt werden. Es gibt eine weitere Art von Abfall, die als Folge von neutronenaktivierten Kernreaktionen entsteht, durch die Aufnahme verschiedener Teilchenarten (Neutronen) und Gamma-Absorptionsprozesse.
Ein besonderes Beispiel ist das flüssige Kühlmittel, das durch den Primärkreislauf zirkuliert und die doppelte Aufgabe hat, die durch Kernreaktionen erzeugte Energie abzuleiten und den Reaktorkern, in dem die Kernereignisse stattfinden, zu kühlen.
Diese Flüssigkeit, die den Reaktor kühlt, besteht aus spezifischen Substanzen wie:
- Borsäure: Diese absorbiert Neutronen, um die Anzahl der Spaltungen zu verringern und die Kernreaktion zu moderieren. Die Konzentration variiert je nach Aktivität des Kerns, liegt aber im Bereich von 1000-2000 ppm.
- Lithiumhydroxid: Wird verwendet, um den pH-Wert des Kühlmittels zu kontrollieren und Korrosionsprozesse zu verhindern.
- Wasserstoffperoxid: Reguliert das Auflösungspotential. Es hilft, die Metalle in der Lösung in ionischer Form zu halten, um Ablagerungen in Biegungen oder an bestimmten Stellen im Kreislauf zu verhindern.
- Korrosionsprodukte: Verschiedene Metalle aus der Stahlstruktur des Primärkreislaufs, die korrodieren und in die Kühlmittellösung gelangen (z. B. Co-60, Mn-54 und Co-58).
- Tritium: Entsteht durch Aktivierung des natürlichen Deuteriums im Wasser durch Neutroneneinwirkung. Tritium ist ein β-Strahler und eines der Hauptprobleme bei der Verarbeitung nuklearer Abfälle.
Es gibt eine ganze Reihe von Betriebsabfällen, die variable Konzentrationen von Cs-137, Sr-90, Co-60 enthalten können, die beispielsweise durch spezifische Ventilreinigungen, Bewegungen abgebrannter Brennelemente zu den Becken und Schlammreinigungen entstehen.
Die Behandlung von Gasen wird in diesem Artikel nicht behandelt, da es sich um ein sehr spezielles Thema handelt, bei dem Probleme vor allem bei einer Gruppe von Iod-Spezies, Edelgasen und Tritium auftreten. Der Fokus liegt auf flüssigen Abwässern mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau.
Radioaktive Abfälle können nach verschiedenen Kriterien klassifiziert werden: zum Beispiel nach ihrem physikalischen Zustand (Gas, Flüssigkeit oder Feststoff); die wiederum in komprimierbare, verbrennbare und metallische Abfälle unterteilt werden können; oder nach der Art der emittierten Strahlung (Alpha-, Beta- oder Gammastrahlen, Neutronen); der Halbwertszeit (kurz- oder langlebig); und ihrer spezifischen Aktivität (hoch-, mittel- und niedrigaktiv).
Die Klassifikation des radioaktiven Abfallmanagements konzentriert sich auf das spezifische Aktivitätsniveau und die Zerfallszeit, da diese beiden Faktoren die Art der Isolation und Konditionierung bestimmen, die für die Lagerung erforderlich sind.
Die Internationale Atomenergie-Organisation (IAEO) hat eine Klassifikation für die endgültige Lagerung von Abfällen vorgeschlagen (Ref. 11), deren Kriterien in Tabelle 1 zusammengefasst und schematisch in Abbildung 2 dargestellt sind.
Wie ersichtlich, werden mehrere quantitative Grenzwerte in der Klassifikation berücksichtigt:
- Eine maximale effektive Dosis für die Allgemeinbevölkerung von 10 µSv/Jahr als Grenzwert für die Freigabe oder Deklassifizierung von Abfällen.
- 30 Jahre Halbwertszeit als Grenzwert zwischen kurz- und langlebigen Abfällen.
- Ein durchschnittlicher Gehalt von 400 Bq/g und maximal 4.000 Bq/g für langlebige Alphastrahler, damit der Abfall als langlebig gilt.
- Eine kalorische Leistung von mehr als 2 kW/m³, damit der Abfall als hochaktiv gilt (die Grenze muss auch bei langlebigen Alphastrahlern überschritten werden).
| Typische Eigenschaften der verschiedenen Kategorien radioaktiver Abfälle, vorgeschlagen von der IAEO | ||
| Kategorie des Abfalls | Typische Eigenschaften | Lagersysteme |
| 1. Freigestellte oder deklassifizierte Abfälle (RE) | Aktivitätsniveaus, deren Freisetzung keine jährliche Dosis für die Allgemeinbevölkerung von mehr als 10 µSv bedeutet | Ohne radiologische Einschränkungen |
| 2. Abfälle mit niedriger oder mittlerer Aktivität (RBMA) | Aktivitätsniveaus, deren Freisetzung eine jährliche Dosis für die Allgemeinbevölkerung von mehr als 10 µSv bedeuten kann und die ein thermisches Potenzial von unter 2 kW/m3 aufweisen | |
| 2.1 Abfälle mit niedriger oder mittlerer Aktivität und kurzer Lebensdauer (RBMA-VC) | Begrenzte Konzentration langlebiger Nuklide (4000 Bq/g langlebige Alphastrahler in einzelnen Chargen, mit einem Durchschnittswert von 400 Bq/g insgesamt) | Oberflächenlagerung oder geologische Lagersysteme |
| 2.2 Abfälle mit niedriger oder mittlerer Aktivität und langer Lebensdauer (RBMA-VL) | Konzentrationen langlebiger Radionuklide, die höher sind als bei kurzlebigen Abfällen. | Geologische Lagersysteme |
| 3. Hochaktive Abfälle (RAA) | Thermisches Potenzial größer als 2 kW/m3 und Konzentrationen langlebiger Radionuklide, die höher sind als bei kurzlebigen Abfällen | Geologische Lagersysteme |
Tabelle 1
Folgendes kann zu Abfällen mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau gesagt werden, die in diesem Artikel behandelt werden:
- Abfälle mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau (RBMA) sind solche mit einer Radionuklidkonzentration, die während der Entsorgung eine ausreichend geringe thermische Energie erzeugt. Akzeptable Werte werden am Ablagerungsort nach einer Sicherheitsbewertung festgelegt.
- Kurzlebige Abfälle (RBMA-VC) enthalten Nuklide mit einer Halbwertszeit kleiner oder gleich der von Cs-137 und Sr-90 (ca. 30 Jahre), mit begrenzter Konzentration langlebiger Alphastrahler (Begrenzung der Alphastrahler auf 4.000 Bq/g in einzelnen Abfallchargen und ein allgemeiner Durchschnitt von 400 Bq/g im Gesamtvolumen).
- Langlebige Abfälle (RBMA-VL) enthalten Radionuklide und langlebige Alphastrahler mit einer Konzentration, die über den Grenzwerten für kurzlebige Abfälle liegt.
Das Klassifikationssystem ist nur für feste Abfälle vorgesehen, obwohl zu beachten ist, dass einige radioaktive Abfälle flüssig sind und als Übergangsabfälle behandelt werden könnten. Diese Art von Abfall stammt aus Krankenhäusern und anderen medizinischen Aktivitäten.
Für Spanien ist zu beachten, dass im Wesentlichen die Empfehlungen der EU befolgt werden; allerdings wird innerhalb der RBMA-Kategorie eine weitere Abfallgruppe mit sehr niedrigem Aktivitätsniveau berücksichtigt. Diese enthält Radionuklide in sehr niedrigen Konzentrationen, deren Lagerung keine so komplexen Isolationssysteme wie für den Rest der RBMA-Kategorie erfordert. Diese Unterteilung gilt daher ausschließlich aus Sicht der erforderlichen Lagerart.
Im Management von radioaktiven Abfällen mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau wird der Begriff „Paket“ verwendet. Dies wird verstanden als die Einheit, bestehend aus radioaktivem Abfall, Konditionierungsmittel und der Verpackung, die ihn enthält. Die meisten Abfälle mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau werden über Pakete verwaltet. Normalerweise ist das Paket ein 220-Liter-Fass mit einer vollständigen Schutzstruktur und einem Konditionierungssystem für den Abfall selbst.
Das Volumen und der Anteil der in Spanien verwalteten nuklearen Abfälle mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau sind in der folgenden Tabelle angegeben. Praktisch 92 % stammen aus Kernkraftwerken und deren Stilllegung.
| GESAMTMENGE DER IN SPANIEN VERWALTETEN RBMA | ||
| POSTEN | VOLUMEN (m3) | ANTEIL |
| Betrieb von Kernkraftwerken | 36.071 | 20,46% |
| Stilllegung von Kernkraftwerken | 127.185 | 72,12% |
| Betrieb und Stilllegung von Brennelementfabriken + PIMIC (Integrierter Forschungsverbesserungsplan) | 1.593 | 0,90% |
| Radioaktive und ähnliche Anlagen | 4.861 | 2,76% |
| Verschmutzungsereignisse und andere | 6.636 | 3,76% |
| Gesamt | 176.346 | 100,00% |
Bis heute stammen die einzigen radioaktiven Abfälle mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau aus der Stilllegung spanischer Kernkraftwerke vom Level-2-Abbau des Kernkraftwerks Vandellós-I, der etwa 20 % des insgesamt erwarteten Volumens dieses Kraftwerks bei Abschluss der Stilllegung erreicht hat.
Die Menge der bereits durchgeführten RBMA-Stilllegung hat etwa 3.400 m³ erreicht, was kaum 3 % des erwarteten Volumens entspricht, das bei der Stilllegung aller Kernkraftwerke verwaltet werden soll.
Typologie von Abfällen mit niedrigem und mittlerem Aktivitätsniveau
Es können 7 Abfallarten unterschieden werden:
- Harze: Suspensionen von Ionenaustauscherharzen, die aus den Entmineralisierungssystemen der Reinigung entladen werden, sobald sie erschöpft sind. Borsysteme, Cesium- und Kobalt-Retentionstauschsysteme gehören zu den wichtigsten zur Reinigung der Kühlmittelisotope. Ein Problem bei Harzen ist jedoch ihre Quellfähigkeit. Nach Kontakt mit der Lösung nehmen sie wässrige Lösungsmittel in ihre Struktur auf, was das Endvolumen des Abfalls beeinflusst. Daher werden auch andere Optionen wie spezifische Isotopenadsorbentien untersucht.
- Verdampferkonzentrate: Konzentrierte Salzlösungen aus Verdampfern zur Behandlung von Borsäure und Prozessabwässern.
- Schlamm: Schlamm aus Ablagerungen, Fällungen, Reinigung von Kommunikationswegen für den Transport abgebrannter Brennelemente und Schlamm aus Filtern. Dieser Schlamm muss inert gemacht werden. Eine Quelle für Schlamm ist die Entfernung der Vorkoatierung und unlöslicher Stoffe aus den Wasserreinigungssystemen des Reaktors und den Filtern der bestrahlten Brennelementbecken. Ein weiterer Schlamm, der zu diesem Abfallstrom gehört, stammt aus dem flüssigen radioaktiven Abfallbehandlungssystem durch Sedimentation des in den zusätzlichen Abfalltanks gelagerten Wassers sowie aus Kondensatrückspülungen. Ein Beispiel für diese Abfallproduktion sind die Dekanter bei der Schlammbehandlung des Kraftwerks Santa Maria de Garoña. Der Schlamm wird derzeit in den Absetzbecken durch Fluidisierung nach Wiederaufschlämmung, Mischen, Filtration, Trocknung und Verpackung in Fässern verarbeitet. Das Volumen des in den Absetzbecken enthaltenen Schlamms beträgt 300 m³, und es wird erwartet, dass 580 Fässer mit 135 L konditioniertem Abfall produziert werden. In den zusätzlichen Abfalltanks befinden sich weitere 50 m³ abgesetzter Schlamm, der ebenfalls verarbeitet wird, abhängig von der Betriebssituation des flüssigen radioaktiven Abfallbehandlungssystems.
- Komprimierbare Materialien: Beziehen sich auf spezifische PSA, z. B. Kleidung, Lüftungsfilter, Lappen und Kunststoffutensilien.
- Nicht komprimierbare Feststoffe: z. B. Werkzeuge, Metallteile, Schutt und Holz.
- Flüssigkeitskreislauffilter: Metallische Filter für Prozesssysteme.
- Nicht betrieblicher Abfall oder Abfall aus spezifischen Maßnahmen, wie die Behandlung von Abwässern mit Sb-125.
All diese Abfälle müssen immobilisiert und in ordnungsgemäß zugelassenen Fässern gelagert werden. Üblicherweise werden 220-Liter-Fässer verwendet. Es gibt zwei Arten von Paketen, die nach ihren Aktivitätsniveaus klassifiziert sind: 1 und 2.
Pakete der Stufe 1: Diese sind einzeln in einem 0,22 m³-Behälter verpackt und überschreiten nicht den im Anhang zur technischen Spezifikation 031-ES-IN-0002 angegebenen maximalen Aktivitätswert. Die Werte für einzelne Pakete hängen von verschiedenen Konfigurationen ab: Anzahl der Pakete pro Konditionierungseinheit, Art des Pakets und Eigenschaften des Behälters.
Pakete der Stufe 2: Ihr Aktivitätsniveau ist höher als das der Stufe 1, mit einem Maximalwert, der die aus den Werten der Konditionierungseinheit der Stufe 2 abgeleiteten Grenzwerte nicht überschreitet, unter Berücksichtigung des Heterogenitätsfaktors im Anhang II der Spezifikation 031-ES-IN-0011.
Die folgende Tabelle zeigt die verschiedenen Klassifikationsstufen der Pakete:
| TYPISCHE PAKETSKLASSIFIKATION | ||
| HOMOGENER FLÜSSIGABFALL | Stufe 1 | Verdampferkonzentrate, pulverisierte Harze, Schlämme und Mischungen, die in die hydraulische Bindemittelmatrix eingebracht sind. |
| Stufe 2 | ||
| FESTABFALL (HETEROGEN ODER HOMOGEN, GETROCKNET) | Stufe 1 | Kugelharze, die in die hydraulische Bindemittelmatrix eingebracht sind. |
| Stufe 2 | ||
| Stufe 1 | Flüssigkeitskreislauffilter, immobilisiert durch hydraulisches Bindemittel. | |
| Stufe 2 | ||
| Stufe 1 | Nicht komprimierbare Feststoffe in einem Behälter (1,3 m3) | |
| Stufe 2 | ||
| Stufe 1 | Komprimierbare und nicht komprimierbare Feststoffe | |
| Stufe 2 | ||
| Stufe 1 | Fester oder trockener Abfall, immobilisiert durch hydraulisches Bindemittel. | |
| Stufe 2 | ||
Abfallkonditionierung
Nuklearabfälle werden in allen Kernkraftwerken nach entsprechender Behandlung konditioniert. Vor der Verdampfung durchlaufen Betriebs- oder Dekontaminationsharze im Primärkreislauf einen Entwässerungsprozess, und ein hydraulisches Bindemittel (Zement oder Mörtel) wird als Verfestigungs- oder Immobilisierungsmittel verwendet, um eine homogene, stabile Matrix zu erzeugen. Die konzentrierten Abwässer, verbrauchten Harze und Schlämme werden mit Zement vermischt. Dieser Zement muss die Anforderungen der technischen Referenz A32-ES-CB-0063 erfüllen. Beispielsweise darf laut Dokument JC-LP-29 das Verhältnis Wasser zu Zement bei der Konditionierung 0,47 nicht überschreiten, und der Anteil an trockenem Harz pro Paket darf 4 % nicht überschreiten.
Für nicht stabile Feststoffe, insbesondere bestimmte Filtertypen, erfolgt die Immobilisierung mit Mörtel, der eine umgebende Matrix bildet, die den Rückstand umschließt und stabilisiert.
Zusammenfassend müssen die Hauptkriterien, die die Konditionierung eines Pakets erfüllen muss, folgende sein:
- Spezifische und globale Aktivitätsgrenzen, die in den Tabellen der Anhänge I und II enthalten sind.
- Die maximale Menge an Komplexbildnern beträgt 8 %.
- Der konditionierte Abfall muss organische Flüssigkeiten enthalten, die in der Matrix über 3 % liegen.
- Konditionierter Abfall darf keine pyrophoren oder zu stark exothermen Reaktionen neigenden Substanzen enthalten.
- Der Abfall wird durch Einbindung in die Matrix oder Wand aus hydraulischem Bindemittel konditioniert.
- Hohlräume werden minimiert. Die Füllrate für Pakete, die in eine feste Matrix eingebracht sind, beträgt 95 % ± 5 %. Die Füllrate für Pakete mit Wand beträgt ≥ 98 %.
- Freie Flüssigkeit in konditionierten Paketen darf nach dem Abbinden 0,5 % nicht überschreiten.
- Im Allgemeinen müssen hydraulische Bindemittelwände oder -matrizen dem Paket die in der Anweisung 031-ES-IN-0011 festgelegte Mindestmechanische Festigkeit verleihen:
8.1 – Pakete der Stufe 1, immobilisiert durch Einbindung in eine feste Matrix; die Matrizen müssen eine durchschnittliche Druckfestigkeit ≥ 3 MPa aufweisen.
8.2 – Pakete der Stufe 1, immobilisiert durch eine Wand aus hydraulischem Bindemittel. Die Wand muss eine Nennstärke von 5 cm für Filter und dispergierbaren Abfall haben und eine durchschnittliche mechanische Festigkeit von 7,5 MPa.
8.3 – Pakete der Stufe 2, immobilisiert durch Einbindung in eine feste Matrix; die hydraulischen Bindemittelmatrizen müssen eine durchschnittliche Druckfestigkeit ≥ 10 MPa aufweisen.
8.4 – Pakete der Stufe 2, immobilisiert durch eine Wand aus hydraulischem Bindemittel. Die Wand muss eine Nennstärke von 5 cm für Filter und dispergierbaren Abfall haben und eine durchschnittliche mechanische Festigkeit von 25 MPa.
- Die Kontaktdosisleistung darf zum Zeitpunkt der Entnahme 100 mSv/h nicht überschreiten.
- Die Oberflächenkontamination an der Außenseite der Pakete muss unter 4 Bq/cm2 bei β-Strahlern und 0,4 Bq/cm2 bei α-Strahlern liegen.
Nachfolgend eine Zusammenfassung der Prüfungen, denen ein konditioniertes Paket unterzogen werden muss:
| HOMOGENER UND HETEROGENER FESTABFALL, IMMOBILISIERT DURCH HYDRAULISCHES BINDEMATERIAL | ||
| PRÜFUNGEN (zu messende Eigenschaften) | Stufe 1 | Stufe 2 |
| Fehlen von freier Flüssigkeit | Ja | Ja |
| Wandstärke | Ja | Ja |
| Uniaxiale Druckfestigkeit des hydraulischen Bindemittels | Ja | Ja |
| Indirekte Zugfestigkeit des hydraulischen Bindemittels | Nein | Ja |
| Radionuklid-Diffusion durch innovatives Material | Nein | Ja |
| Thermische Wandzyklustests | Nein | Ja |
| Tritium-Diffusion (für Konzentrationen > 7,4 MBq/kg) | Nein | Ja |
| ADR-Tests (am Paket) | Ja | Ja |
Spezifische Anwendung zur Konditionierung von Harzen
Die Konditionierung der Harze beginnt mit der Reduzierung der in ihrer Struktur enthaltenen Wassermenge. Es handelt sich um granulare Harze, die mit den Verunreinigungen des Rückhaltevorgangs assoziiert sind. Diese Harze sind normalerweise eine Mischung aus kationischen und anionischen Harzen im Verhältnis 2:1 (anionisch zu kationisch).
Physikalisch handelt es sich um einen geteilten Feststoff mit einem Feuchtigkeitsgehalt von etwa 50 %. Der zur Konditionierung dieser Harze verwendete Zement ist vom Typ und der Kategorie III/B 32,5 N/SR.
Der Prozess wird mit einem hydraulischen Bindemittel durchgeführt. Die verwendeten Fässer haben ein Volumen von 220 L und ein maximales Gewicht von 410 kg.
Die Füllrate beträgt 95 % ± 5 %. Die 220-Liter-Fässer sind gemäß der Einkaufsspezifikation für Stahlfässer für radioaktive Abfälle und den Normen UNE 36563, UNE 36051, UNE 36086 und DIN 933/125 konstruiert und gefertigt.
Die maximalen Außenmaße betragen 602 mm Durchmesser und 870 mm Höhe ohne Deckel. Das Baumaterial ist Kohlenstoffstahlblech mit Nennstärken von 1,25 mm für den Korpus und 1,5 mm für den Deckel.
Sie verfügen über eine interne Epoxid-Polyamid-Beschichtung oder eine 20 µm phosphochromatisierbare Grundierung und eine 20 µm Epoxid-Emaille-Endbeschichtung.
Die Eigenschaften der Matrix sind nachfolgend zusammengefasst:
| Matrixeigenschaft | Stufe 1 | Stufe 1 und 2 |
| Scheinbares Harzvolumen, bestehend aus Wasser | 120 Liter | 90 Liter |
| Harz | 81,6 Liter | 61,2 Liter |
| Freies Wasser | 69,7 Liter | 81,2 Liter |
| Zement | 164 kg | 191 kg |
| Masseverhältnis freies Wasser/Zement | 0,40-0,50 | 0,40-0,45 |
Die radiologischen Eigenschaften der Matrix der Stufe 2 sind mit einer Oberflächendosisleistung spezifiziert, die stets unter 100 mSv/h liegt. Die Dosisleistung darf in 1 m Abstand vom Paket 10 mSv/h nicht überschreiten. Für Matrizen der Stufe 1 wird erwartet, dass die Strahlungsrate beim Kontakt unter 6 mSv/h und in 1 m Abstand unter 0,5 mSv/h liegt.
Abschließend wird ein radiologischer Homogenisierungstest durchgeführt, um die Einhaltung der Annahmespezifikationen für das Primärpaket zu gewährleisten.
BIBLIOGRAPHIE
1.- Kriterien für die Annahme von Primärpaketen. ENRESA
2.- „Kurs über das Management radioaktiver Abfälle 2009“ CIEMAT. Ministerium für Wissenschaft und Innovation. ISBN: 978-84-7834-603-5
3.- CSN. Elektronischer Sitz.
4.- V. Tagung für Forschung und technologische Entwicklung im Management radioaktiver Abfälle. ISSN: 1134-380X. D.L.: M-34149-2004 Juli 2004.
5.- „Kontrolle des Verfestigungsprozesses radioaktiver Abfälle mit niedriger und mittlerer Aktivität“ Sicherheitsleitfaden Nr. 9.1 CSN. Madrid Juli 1991.