Behandlung von Abwässern bei der Stilllegung eines Kernkraftwerks

ABSCHNITTE

• Stilllegung
• Betrieb
• Behandlung von Abfällen aus dem Primärkreislauf
• Behandlung anderer flüssiger Abfälle
• Behandlung gasförmiger Emissionen
• Behandlung radioaktiver Festabfälle
• Beispiel des Behandlungsprozesses bei einer Stilllegung

STILLLEGUNG

Die Stilllegung eines Kernkraftwerks ist die Phase, die den Nutzungszyklus der Anlage abschließt und die Verpflichtung mit sich bringt, die Anlage in einem sicheren Zustand zu hinterlassen und insbesondere hinsichtlich der Strahlung zu überwachen.

Es ist wichtig, Meilensteine, Alternativen, Technologien, Investitionen und Stilllegungstechniken zu definieren. Aufgrund der geplanten Starttermine der Kernkraftwerke in Spanien nähern wir uns derzeit dem Ende der Nutzungsdauer einiger dieser Anlagen, einschließlich Verlängerungen ihrer Endtermine, weshalb es unerlässlich ist, dies jetzt zu planen.

Die zuständigen Behörden in Spanien, die für die Verwaltung der Stilllegung eines Kernkraftwerks und den Umgang mit den dabei entstehenden Abfällen verantwortlich sind, sind der Consejo de Seguridad Nuclear (Nuklearsicherheitsrat) und ENRESA. Weltweit hat der Stilllegungsprozess bereits begonnen. Basierend auf den vom CSN (Abkürzung für Consejo de Seguridad Nuclear) bereitgestellten Informationen bezüglich Abfällen mit niedriger und mittlerer Aktivität, können wir die bereits laufenden Prozesse in der folgenden Tabelle zusammenfassen:

Quelle: OECD Nuclear Energy Agency Bericht „Stilllegung von Kernanlagen: Machbarkeit, Bedarf und Kosten“, Paris 1986

Dieses Volumen an Abfällen mit niedriger und mittlerer Aktivität erfordert Prozesse, die eine Volumenreduzierung der Abfälle aus Sicherheits- und Wirtschaftlichkeitsgründen ermöglichen. In diesen Konzentrationsprozessen spielen die industriellen Verfahren der Verdampfung und Kristallisation eine entscheidende Rolle.

Speziell in der EU gibt es etwa 95 große Kernanlagen, davon 39 Kernkraftwerke, 25 Reaktoren, die keinen Strom erzeugen, und 32 Kernanlagen, die überwiegend im Brennstoffkreislauf tätig sind.

Die in Spanien befindlichen Kraftwerke befinden sich in der reifen Produktionsphase, und in einigen Fällen wurde ihre Nutzungsdauer verlängert. Jedenfalls nähern wir uns dem Punkt, an dem Stilllegungsprozesse beginnen müssen, die geplant und untersucht werden müssen, wie die folgende Grafik zeigt:

Das Ende der aktiven Lebensdauer eines Kernkraftwerks kann viele Ursachen haben: wirtschaftliche, Interessen des Eigentümers, technologische (Nutzungsdauer), Sicherheitsgründe usw.

Das Ende der Aktivität eines Kernkraftwerks bedeutet nicht das Ende des Risikos einer Exposition gegenüber ionisierender Strahlung, aufgrund der neutronischen Aktivierungsprozesse der Materialien, die durch Spaltfragmente induziert werden und Elemente wie Beton, Stahl, Kühlkreislauf, Dampferzeuger, Brennstofflagerbecken, primäre chemische und volumetrische Behandlungskreisläufe usw. betreffen. Es ist unerlässlich, eine radiologische Planung für den Stilllegungsprozess durchzuführen.

In einem Kernkraftwerk entstehen drei Abfallkategorien: Betriebsabfälle (niedrige und mittlere Aktivität), abgebrannter Brennstoff (hochaktiv) und Stilllegungsabfälle (niedrige und mittlere Aktivität). Die Behandlung hochaktiver Abfälle ist sehr spezifisch und erfordert eigene Behandlungsmethoden.

Dieser Artikel konzentriert sich auf bestimmte Stilllegungsarbeiten, die aufgrund ihrer Eigenschaften in den Kompetenzbereich und die Erfahrung von CONDORCHEM ENVIROTEC fallen, wie Verdampfungsprozesse, Filter und Technologien zur Abfallminimierung.

Die Stilllegung eines Kernkraftwerks bedeutet, es sicher außer Betrieb zu nehmen und die Aktivität der Abfälle auf ein Niveau zu reduzieren, das die Beendigung des Produktionsprozesses ohne Einschränkungen des Standorts und die Aufhebung der Genehmigungen durch die zuständigen Behörden ermöglicht. Die IAEA (Internationale Atomenergie-Organisation) definiert drei Stufen im Stilllegungsprozess einer Kernanlage:

• Stufe 1: Überwachte Schließung des Standorts
• Stufe 2: Teilweise und bedingte Nutzung des Standorts
• Stufe 3: Uneingeschränkte Nutzung des Standorts

Darüber hinaus werden bei der Stilllegung eines Kraftwerks drei Prozesse durchgeführt:

Prozess 1: Überwachte Schließung der Anlage, Entsorgung des abgebrannten Brennstoffs und der radioaktiven Betriebsabfälle.

Prozess 2: Entfernung der radioaktiven Elemente außerhalb des Containment-Gebäudes sowie der konventionellen Strukturen und Elemente, die gelagert und im Containment-Gebäude versiegelt werden, die Komponenten mit der höchsten spezifischen Aktivität. Das Containment-Gebäude kann vergraben werden oder nicht. Der Standort steht unter Einschränkungen zur Nutzung zur Verfügung.

Prozess 3: Vollständiger Rückbau und Abriss der Strukturen, Wiederherstellung des Standorts zur uneingeschränkten Nutzung.

BETRIEB EINES KERNREAKTORS

Ein Druckwasserreaktor (PWR) verwendet Wasser als Kühlmittel für den Reaktorkern. Die Betriebsbedingungen liegen bei einem Druck von 150 bar und Temperaturen um 370 °C. Der Primärwasserkreislauf, der den Reaktorkern kühlt, steht in Kontakt mit den Zirkoniumlegierungsstäben, die UO2 enthalten, angereichert mit 4 % U-235. Sobald der Spaltprozess beginnt, entsteht ein Neutronenfluss von 3.10¹³ cm^-2 s^-1.

Dieser Neutronenfluss muss moderiert werden. Die Spaltprozesse des Brennstoffs selbst und der Neutronenfluss erzeugen Wärme, die mit einem Kühlmittel (Wasser) im Primärkreislauf abgeführt werden muss.

Wenn die Aktivität des Kraftwerks endet, verbleibt der abgebrannte Brennstoff in den Zirkoniumlegierungsstäben. Dieser Brennstoff wird entfernt und in den Brennstoffbecken gelagert, damit er gekühlt werden kann; die Subkritikalität wird mit boriertem Wasser kontrolliert, und der Zerfall einiger vorhandener Radionuklide wird ebenfalls überwacht. Zudem bedeutet die Überführung des abgebrannten Brennstoffs in ein Becken eine temporäre Lagerung unter den entsprechenden Sicherheitsbedingungen aufgrund der Wasserbarriere.

Im chemischen Aufbau der Abfälle, die im Primärkreislauf als Kühlmittel zirkulieren, können verschiedene chemische Substanzen identifiziert werden.

a) Chemische Substanzen aus Spaltfragmenten. Diese Abfälle, die bei Spaltreaktionen entstehen, können durch Risse in den Brennstäben entweichen und das Kühlmittel erreichen. Zu den wichtigsten Isotopen gehören Cs-137, Sr-90 und I-129. Es handelt sich um hochreaktive Abfallprodukte.

b) Diese Abfallgruppe enthält auch Verunreinigungen aus der Zirkoniumlegierung, die durch den Neutronenfluss aktiviert wurden. Abfallprodukte entstehen durch Kernaufnahme- und Rückkopplungsreaktionen.

c) Chemische Substanzen aus Transuranelementen. Diese Abfälle stammen von den radioaktiven Nachkommen von Uran-238 und Uran-235. Innerhalb dieser Gruppe ist Pu-239 aufgrund seiner langen Halbwertszeit von 29.400 Jahren und seiner Toxizität wichtig. Es handelt sich ebenfalls um hochreaktive Abfallprodukte. Diese Art von Abfall, die normalerweise in den Stäben verbleibt, kann ebenfalls durch Risse entweichen und den Primärkreislauf erreichen.

d) Produkte radioaktiver Strukturelemente. Der Primärkreislauf enthält etwa 10.000 m² Austauschfläche aus Inconel-Stahl (75 % Ni, mit der Hauptverunreinigung Co-59). Diese Strukturelemente werden durch den Neutronenfluss radioaktiv und produzieren niedrig- und mittelaktive Isotope, die durch Korrosion vom Stahl abgegeben werden (Korrosionsrate 2 mg/dm² pro Monat). Die Anwesenheit von H2O2 führt zur oxidierten Form, die dann von Ionenaustauschharzen aufgenommen wird. C-14 entsteht durch Aktivierung des in der Kühlflüssigkeit gelösten Luft-CO2. H-3 entsteht durch Aktivierung des im Wasser, im LiOH (zur pH-Regulierung) und den Borprotonen vorhandenen Wasserstoffs.

Die folgenden Substanzen können ebenfalls als Abfälle mit niedriger und mittlerer Aktivität nachgewiesen werden, die meisten davon durch Neutroneneinfang oder Aktivierung der Struktur erzeugt:

Folgende hochradioaktive Substanzen sind hervorzuheben, die einer Behandlung bedürfen:

Die Anwesenheit von B-10 im Kühlmittel muss berücksichtigt werden, dessen Zweck die Moderation des Neutronenflusses ist. Dieses Element wird durch Neutroneneinfang in Li-7 umgewandelt, das stabil ist. Der größte Teil der Abfälle mit niedriger und mittlerer Aktivität entsteht im Primärkreislauf. Diese werden durch ein System von Kationenaustauschharzen abgeführt. LiOH wird verwendet, um den pH-Wert und die neutronischen Aktivierungen von Sauerstoff und Wasserstoff aus dem Wasser zu regulieren.

Behandlung von Abfällen aus dem Primärkreislauf

Darüber hinaus verfügt der Primärkreislauf eines PWR-Reaktors über ein Reinigungssystem, bei dem etwa 17.000 kg der 175.000 kg Kühlmittel im Umlauf entnommen und einem Reinigungsteilprozess zugeführt werden, mit dem Ziel, die Aktivierungselemente (Co-60, Mn-54), einige der durch die Stäbe diffundierten Spaltprodukte (137Cs, Sr-90) zu behandeln und speziell die Bor-Konzentration zurückzugewinnen und zu modulieren. Dieser gesamte Prozess wird durch das chemische und volumetrische System durchgeführt.

Behandlung anderer flüssiger Abfälle

Die wichtigsten behandelten flüssigen Abwässer sind:

• Entwässerung von Ausrüstungen.
• Entwässerung des Bodens.
• Kontrollierte Bereiche des Primärkreislaufs zum Entgasen und Reinigen des Kreislaufs.
• Spülung des Dampferzeugers.
• Dekontaminations- und Waschprozesse sowie Labore.

Die flüssigen Abwässer mit niedriger und mittlerer Aktivität werden in zwei Tanks gesammelt und gelagert.

a) Das Wasser aus Wäscherei, Duschen und Dekontaminationswaschungen.

b) Der Tank für Bodenabflusswasser, hochaktive flüssige Abfälle, Eluate aus der Rückgewinnung von Bor und die Spülungen der Dampferzeuger.

Die flüssigen Abwässer werden nach Durchlaufen von Filtern und basierend auf ihren Leitfähigkeitsmerkmalen in volumetrisch kontrollierte Tanks geleitet und mit Ionenaustauschharzen behandelt. Dieser Prozess beginnt mit einer Temperaturabsenkung des Abwassers, das dann einem Mischbett-Harzensystem zugeführt wird, um die verschiedenen im Kühlmittel vorhandenen Ionen zurückzuhalten. Die spezifische Aktivität des Kühlmittels im Primärkreislauf muss unter 37 MBq/kg (1 μCi/g) in einer Äquivalentdosis von I-131 liegen. Das kationische Bett in Form von Li-7, das stark sauer ist, hält Co, Cs, Sr, Ni, Mn zurück.

Das anionische Bett in Form von OH– hält Jod zurück. Anschließend wird das Abwasser einem Bor-Rückgewinnungssystem zugeführt, mit dem Ziel, die Spezies H2BO3^2- zurückzuhalten und die Bor-Konzentration in Lösung zu moderieren. Schließlich wird das Abwasser in einen volumetrisch kontrollierten Tank geleitet, wo es wieder in den Primärkreislauf eingespeist wird.

Ein weiteres Harzsystem verarbeitet die Spülungen der Dampferzeuger, die zum Sekundärkreislauf gehören. Die Harze und das Eluatwasser werden mit Pumpeninjektions-Konvektionsverdampfern behandelt, um das Volumen zu reduzieren und die Feststoffe zu konzentrieren.

Das Kondensat wird in Kontrolltanks geleitet und die Gase werden in Rückhaltezellen behandelt, um den Wasserstoff zu reduzieren und die radioaktiven Isotope mit kurzer Lebensdauer zu verringern. In den Verdampfern werden Radioaktivitätskonzentrationen zwischen dem 10- und 50-fachen erreicht, mit Dekontaminationsfaktoren von 10⁴ und 10⁵.

Diese konzentrierten Feststoffe werden mit Zement und Bindemitteln behandelt und in 220-Liter-Fässern zur weiteren Entsorgung gelagert. In jedem Kernkraftwerk gibt es die STS (Standard Technical Specifications), die von der Regulierungsbehörde überwacht werden und die betrieblichen Beschränkungen der effektiven Äquivalentdosis aufgrund der Gesamtabwässer festlegen, die 100 μSv/Jahr beträgt und auf die flüssigen und gasförmigen Abwässer verteilt werden muss.

Im Falle von Emissionen in die Umwelt muss gemäß den Spezifikationen von 10CFR20 die Emission folgende Grenzwerte einhalten:

Behandlung gasförmiger Emissionen

Die gasförmigen Abfälle in einem PWR stammen von:

– Spülungen von Dampf aus dem Primärkreislauf
– Entgasung des Primärkreislaufs
– Ausdehnung des Kühlmittels bei Erwärmung
– Entwässerung und Leckagen aus dem Reaktorgebäude
– Belüftung potenziell kontaminierter Gebäude

Die Behandlung der gasförmigen Emissionen erfolgt mit verschiedenen Techniken:

a) Aktivkohleadsorbentien

Dies sind die zufriedenstellendsten