Behandlung von Abwasser mit Tritium, das in Kernkraftwerksreaktoren erzeugt wird

ABSCHNITTE

• Einführung
• Eigenschaften von Tritium
• Komplexität von Tritium und seinen Spezies in der Nuklearindustrie
• Probleme bei der Behandlung von Tritium
• Trennverfahren für Tritium und tritiertes Wasser
• Schlussfolgerungen

Einführung

Dieser Artikel behandelt Tritium, seine verschiedenen Formen in radioaktiven Abwässern und eine Darstellung verschiedener Technologien für dessen mögliche Behandlung. Diese Behandlung ist heute insbesondere in der Nuklearindustrie komplex. Tritium wird durch Spaltungsreaktionen in einem Kernreaktor erzeugt und kann in Form eines Gases, als tritierte Wassermoleküle oder als seine Ionen [³₁H]⁺ und [O³₁H]^– vorliegen. Ein spezieller Fall war die Behandlung des Tritiumproblems beim Fukushima-Unfall. Das Unternehmen, das die flüssigen Abwässer von Fukushima behandelt, verwendet ein Filtersystem, um die täglich durch den Unfall infolge des Erdbebens und Tsunamis im März 2011 entstehenden tausenden Tonnen radioaktiven Wassers zu reinigen.

Tritium ist jedoch das einzige radioaktive Isotop, das das Filtersystem nicht entfernen kann. Die Internationale Atomenergie-Organisation (IAEO) betrachtet dies in einem solchen Kontext als akzeptable Praxis. Das japanische Ministerium für Wirtschaft, Handel und Industrie forderte Ideen zur Behandlung dieses tritierten Wassers an und erhielt Vorschläge von mehreren Unternehmen und einer Universität. Schließlich entschied das Komitee, dass die kontrollierte Einleitung von Tritium ins Meer etwa 3,4 Milliarden Yen (€27,5 Millionen) kosten und fast siebeneinhalb Jahre dauern wird. Welche Eigenschaften von Tritium führten dazu, die schrittweise Ableitung ins Meer als plausibelste Lösung zu wählen? Warum ist seine Trennung durch Filtration äußerst komplex? Warum findet man es üblicherweise im Primärkreislaufwasser eines Kernreaktors? An welchen Stellen im nuklearen Prozess tritt das Tritiumproblem auf?

Im September 1976 organisierte die IAEO ein Technisches Komitee zur Trennung, Lagerung und Entsorgung gasförmiger Radionuklide aus atmosphärischen Abwässern. Das Treffen überprüfte aktuelle Technologien und Praktiken zur Kontrolle gasförmiger Emissionen aus der Wiederaufarbeitung von Brennstoffen und veröffentlichte später den Bericht IAEA-209. Das Komitee stellte den Bedarf an Zusammenarbeit im Bereich der Verwaltung gasförmiger Abfälle fest und empfahl, die Technologien und Techniken zur Trennung und Lagerung aller langlebigen Isotope eingehend zu untersuchen, mit besonderem Augenmerk auf Jod, Edelgase und Tritium.

Um dieser Empfehlung nachzukommen, hat die IAEO Treffen von Experten abgehalten, die für die Untersuchung der betreffenden Probleme zuständig sind. In diesem Artikel werden verschiedene vorgeschlagene Maßnahmen zur speziellen Behandlung von Tritium als Gas und in Form von tritiertem Wasser diskutiert.

Eigenschaften von Tritium

Tritium ist ein Isotop von Wasserstoff mit einer Masse von 3,01605 g/mol und das einzige radioaktive der drei Isotope. Seine Halbwertszeit beträgt 12,33 Jahre; 1 g Tritium hat eine Aktivität von 9619 Ci und zerfällt wie folgt:

₁³H       →         ₂³He + e^– + ν + 18,6 keV

Tritium zeigt dasselbe chemische Verhalten wie Deuterium und Protium, da die chemischen Eigenschaften von den äußeren Elektronen abhängen, weshalb es schwierig ist, es chemisch von anderen Isotopen zu trennen. Andererseits emittiert es nur Betastrahlung, was den Schutz vor ihm erleichtert. Das Risiko radioaktiver Substanzen liegt nicht nur in ihrer Fähigkeit, eine Person extern zu bestrahlen, sondern besonders, wenn eine Person ein radioaktives Produkt aufnimmt. Das bedeutet, dass es im Körper emittiert und dadurch Zellen, Knochen und das Lymphsystem sowie allgemein den gesamten inneren Organismus bestrahlt. Aus dieser Sicht ist die Aufnahme von Tritium durch Kontamination ein ernstes Problem.

Auf industrieller Ebene werden Probleme bei der Trennung der verschiedenen tritierten Spezies durch Temperaturen nahe dem Flüssig-Gas-Übergang bestimmt, was lange Trennkolonnen und extreme kryogene Temperaturen erfordert (Tabelle 1).

Tabelle 1. Grundlegende thermo-isotopische Eigenschaften (CDTI)

Komplexität von Tritium und seinen Spezies in der Nuklearindustrie

Das Problem des Tritiumgases ist Teil eines komplexeren Problems, das verschiedene gasförmige Spezies wie ⁸⁵Kr, ¹⁴C, ³H und ¹²⁹I umfasst. Bei der Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoff ist es gängige Praxis, einen bedeutenden Teil der Spaltprodukte im Brennstoff – ⁸⁵Kr, ¹⁴C und ³H sowie einen kleineren Anteil von ¹²⁹I – in die Umwelt abzugeben. Eine jährliche Emissionsschätzung dieser drei Nuklide: ⁸⁵Kr, ³H und ¹²⁹I wurde mit 5,10⁸ Ci, 7,5·10⁷ Ci und 6000 Ci berechnet. Im Kernbrennstoffkreislauf sind Wiederaufarbeitungsanlagen die Hauptquelle für Krypton-85- und Jod-129-Emissionen. Kohlenstoff-14 und Tritium können sowohl von Reaktoren als auch von Wiederaufarbeitungsanlagen in beträchtlichen Mengen emittiert werden. Die derzeitige Methode der Emission, Verdünnung und Ableitung von Tritium, Krypton-85 und Kohlenstoff-14 setzt die Öffentlichkeit einer kleinen Fraktion der natürlichen Hintergrundstrahlung aus, weit unter den von international anerkannten Strahlenschutzstandards vorgeschriebenen Grenzwerten. Krypton-85 (Halbwertszeit 10,76 Jahre) ist ein gasförmiges Produkt, das bei der Spaltung entsteht. Es ist zunächst in Brennstäben eingeschlossen. Durch Risse in der Ummantelung oder kleine Korrosionsrisse können bis zu 1 % des Gases entweichen und teilweise in den Primärkreislauf gelangen, indem es sich im Kühlmittel löst. Während der Bestrahlung verbleiben über 99 % davon in diesen Brennelementen, bis sie bei der Wiederaufarbeitung zerbrochen und aufgelöst werden. Schließlich wird das Gas freigesetzt und obligatorisch in Gasbehandlungssystemen behandelt. Danach gelangt es vollständig in das Abgas-System. Etwa 330.000 Ci Krypton-85 werden pro Gigawatt elektrischer Leistung und Jahr (GWe.year) für Leichtwasserreaktoren (LWR) emittiert, und 580.000 Ci/GWe.year für Hochtemperatur-Gasgekühlte Reaktoren (HTGR).

Der Unterschied bei den Emissionen beruht auf den unterschiedlichen Mengen an Krypton-85, die bei der Spaltung von Uran-235 bzw. Uran-233 in diesen beiden Reaktortypen entstehen. Druckwasserreaktoren (PWR), wie die in Ascó und Vandellós, verwenden einen kleinen Anteil von 3–4 % ²³⁵U. Für flüssigmetallgekühlte Schnelle Brüter (LMFBR) wird die radioaktive Emission auf etwa 1,2–2,1 × 10⁵ Ci/GWe.year geschätzt. Bis heute wurde nahezu das gesamte Krypton-85 aus der Wiederaufarbeitung des Brennstoffs in die Atmosphäre abgegeben.

Tabelle 2. OIEA Band 21. Y.V.Zabaluev

Das gesamte Jod-129 (Halbwertszeit 1,7 × 10⁷ Jahre) ist ein direktes Spaltreaktionsprodukt, das innerhalb einer Zirconiumlegierungsummantelung gebildet wird. Es wird nahezu vollständig im Brennstoff zurückgehalten, bis dieser aufgelöst wird. Die Bildungsrate beträgt etwa 1,0 Ci/GWe.year für alle Reaktortypen (Tabelle 1). In den Wiederaufarbeitungsprozessen, bei denen die Komponenten mechanisch zerschnitten werden, gelangen über 98 % des Jods nach der Auflösung des Brennstoffs in das Abgassystem, und es werden üblicherweise Maßnahmen ergriffen, um es von diesen Gasen zu trennen und die Jod-131-Emissionen zu begrenzen. Beispielsweise wird es mit Aktivkohle zurückgehalten und anschließend mit Silbernitrat in speziellen Filtern fixiert.

Tritium (Halbwertszeit 12,3 Jahre, emittiert nur β-Strahlung) wird in Kernbrennstoffen hauptsächlich durch ternäre Spaltung gebildet, mit einer Rate von 200.000–400.000 Ci/GWe.year (Tabelle 1). Es entsteht auch durch Neutronenaktivierung einer Reihe leichter Elemente, die als Verunreinigungen oder Bestandteile des Brennstoffs, Kühlmittels, Moderators, Ummantelungen und anderer nuklearer Materialien vorhanden sind. Es ist derzeit möglich, Tritium aus bestehenden Spaltreaktoren zu gewinnen, die Schwerwasser (D₂O) als Moderator verwenden (z. B. Candu), da sie Tritium (T) produzieren, wenn Deuterium (D) ein Neutron einfängt. Das Schwerwasser dieser Reaktoren muss regelmäßig „gereinigt“ werden, sodass sie eine mehr oder weniger regelmäßige Tritiumquelle darstellen, z. B. in Kanada. In PWR-Reaktoren wird Tritium durch die Wechselwirkung von Lithium-6 mit Neutronen gemäß der Reaktion erzeugt:

Lithium-6 wird in Form von LiOH verwendet, um den pH-Wert in der Lösung zu regulieren. Außerdem wird Bor-10 als Neutronenabsorber in Form von H₃BO₃ eingesetzt, wodurch die Reaktivität des Kerns gesteuert wird. Natürliches Bor enthält 20 % Bor-10 und etwa 80 % Bor-11. Bor-10 hat eine hohe Wirkungsquerschnitt für die Absorption von niederenergetischen (thermischen) Neutronen. Die Zugabe von Borsäure zum Kühlmittel, das durch den Reaktor zirkuliert, verringert die Wahrscheinlichkeit, dass ein Neutron ein Uranatom spaltet. Änderungen der Borsäurekonzentration regulieren effektiv die im Reaktor ablaufende Spaltreaktion. Diese Methode wird nur in Druckwasserreaktoren (PWR) verwendet. Bor löst sich auch in Abklingbecken mit abgebrannten Uranstäben. Die Konzentration ist hoch genug, um die Neutronenreaktivität auf ein Minimum zu reduzieren. Nach dem Unfall wurde Borsäure auf Reaktor 4 des Tschernobyl-Reaktors gegossen, um eine weitere Reaktion zu verhindern. Im Allgemeinen absorbiert Bor-10 das Neutron und bildet ein angeregtes Bor-11-Atom, das sich in Lithium (Li-7) umwandelt; dieses ist ebenfalls instabil und zerfällt in Tritium und Helium. Lithium-6 bildet durch Neutronenabsorption ebenfalls Li-7, bevor es zu Tritium wird. Im Allgemeinen sind die am häufigsten verwendeten Neutronengifte Teil der Tritiumquellen.

Tritium tritt bei ternären Spaltungen infolge folgender Reaktionen auf:

²³⁵U + n → X₁ + X₂ + H₃

²³⁹Pu + n →  X₁ + X₂ + H₃

Sowohl der Moderator als auch das Kühlmittel in PWRs arbeiten bei hohen Temperaturen und Drücken, und es besteht auch die Möglichkeit eines Tritiumaustauschs zwischen beiden durch Diffusion während des normalen Anlagenbetriebs und durch Vermischung bei Stillstand. Die Internationale Strahlenschutzkommission (ICRP) begrenzt die Dosis für Arbeiter auf einen 5-Jahres-Durchschnitt von 20 mSv pro Jahr. Der hohe Beitrag von Tritium zur Gesamtdosis hat die Untersuchung, Entwicklung und Optimierung von Technologien zur Tritiumkontrolle für in Betrieb befindliche Reaktoren sowie für fortschrittliche Designs gefördert. Die Tritiumwerte für PWRs liegen bei etwa 330 Bq/g und für I-131 bei etwa 9 Bq/g.

Das in Kernreaktionen erzeugte Tritium liegt in Form von Tritiumgas [³₁H]₂ oder meist als Bestandteil des Wassermoleküls in folgender Form vor:

                     ³₁H-OH (T-OH) ;H-O³₁H (H-OT); [³₁H]₂O(T₂O)

Die Reaktion von Tritium mit Sauerstoff bildet tritiertes Wasser: T₂O

2T₂ + O_{2 →}  2 T₂O

Luft + T₂  → T₂O + T₂O₂ + NO + NO₂

T₂ + CO₂  → T₂O + CO

Chemische Spezies im wässrigen Medium:

H₂O ; T₂O ; HTO; T₂O⁺; T₃O⁺; OT^–; T₂O₂

Eine grundlegende Eigenschaft von Tritium ist die leichte Austauschbarkeit mit Protium. Der Gleichgewichtszustand hängt von den Säure-Base-Reaktionen mit den anderen chemischen Spezies in der Lösung ab, wobei der pH-Wert der Lösung entscheidend ist.

Diese Austauschbarkeit von Tritium mit Protium führt zu einem besonders schwierigen Problem bei der Regeneration von Borsäure.

In wässriger Lösung bildet H₃BO₃ den Tetrahydroxyborat-Komplex:

H₃(BO₃) + 2H₂O → [B(OH)₄]⁻ + H₃O⁺ (1)

Nach dieser Reaktion verhält sich Borsäure nicht als Brønsted-Säure (Protonendonator), sondern als Lewis-Säure, die mit dem Wassermolekül als Hydroxidanion-Akzeptor interagiert. Einige Autoren (Perelygin und Chistyakov, 2006) postulieren das Verhalten von Borsäure als tribasische Brønsted-Säure, die in aufeinanderfolgenden Stufen mit Wasser reagiert:

H₃(BO₃) + H₂O → [BO(OH)₂]⁻ + H₃O⁺ (2)

[BO(OH)₂]⁻ + H₂O → [BO₂(OH)]²⁻ + H₃O⁺

[BO₂(OH)]²⁻ + H₂O → (BO₃)³⁻ + H₃O⁺

Andere beschreiben die Dissoziation in der üblichen Form von Säureanion und Hydroniumkation (Nakai et al., 1988):

H₃(BO₃) + H₂O → [H₂(BO₃)]⁻ + H₃O⁺

Aufgrund dessen gibt es unterschiedliche Interpretationen zum Ursprung des Säureverhaltens von H₃(BO₃)-Lösungen. Untersuchungen stark alkalischer Lösungen mittels Raman-Spektroskopie zeigten die Existenz des Komplexes [B(OH)₄]⁻ (Jolly, 1984), was die Hypothese von Reaktion (1) unterstützt, die besagt, dass das Säureverhalten ausschließlich auf die Abspaltung des Hydroxidanions vom Wasser zurückzuführen ist (Housecroft und Sharpe, 2005). Für diese Reaktion (1) ist die Säurekonstante niedrig, Ka = 7,3 × 10^-10. Für Reaktion (2) beträgt die Säurekonstante Ka = 5,98 × 10⁻¹⁰ in H₂O und Ka = 1,83 × 10⁻¹⁰ in D₂O (Gold und Lowe, 1968).

In jedem Fall ist die Aufnahme von Tritium und tritiertem Hydroxyl im Gleichgewicht der Borsäure möglich; somit gibt es Borsäuremoleküle mit Tritium, was eine zusätzliche Schwierigkeit bei der Trennung der Borsäure durch Verdampfung sowie Probleme bei der Rückgewinnung der Borsäure mittels Ionenaustauschern verursacht. Bei der Verdampfung kann Borsäure mit Tritium in ihrem Molekül entstehen, was zu Problemen bei der Handhabung führt.

Berücksichtigt man, dass das Protiumatom durch Neutronenbestrahlung in Deuterium umgewandelt werden kann, können Deuterium und Tritium verschiedene andere wässrige Strukturen bilden. Da das Tritiumisotop ein reiner β-Strahler mit einer Halbwertszeit von 12,3 Jahren ist, kann es in allen molekularen Strukturen, einschließlich der gasförmigen Spezies, vorkommen, was jede industrielle Trennung äußerst schwierig macht. Im September 1976 organisierte die IAEO ein Technisches Komitee zur Trennung, Lagerung und Entsorgung gasförmiger Radionuklide; insbesondere wurden Tritiumbehandlungssysteme vorgeschlagen. Die verschiedenen weltweit vorgeschlagenen technischen Studien zur effektiven Behandlung von Tritiumemissionen, um die berufliche Strahlenbelastung und mögliche Umweltkontamination zu reduzieren, führten unter anderem zu folgenden allgemeinen Zielen:

1. Minimierung der Verluste von tritiertem Wasser sowie dessen Rückgewinnung im flüssigen und dampfförmigen Zustand.

2. Ersatz von stark tritiumhaltigem Schwerwasser durch Schwerwasser mit geringem Tritiumgehalt.

Probleme bei der Behandlung von Tritium

Derzeit wird das in den radioaktiven Abwässern von Kernkraftwerken erzeugte Tritium vor der Behandlung mit Harzen zur Entfernung von niedrig- und mittelaktiven Spezies gespeichert und kontrolliert gemäß den Vorschriften freigesetzt. In Spanien legt diese Regelung eine maximale Tritiumaktivität von 100 Bq/L fest. Es ist zu beachten, dass die Tritiumwerte im Kühlmittel bis zu 200.000 Bq/L erreichen können. Jedes Einzugsgebiet begrenzt die jährliche Einleitung sowohl von Kühl- als auch von Industrieabwasser. Dies führt dazu, dass tritiertes Wasser in der Anlage selbst in Betontanks gelagert und die Emission dosiert wird.

Die Entwicklung der Tritiumaktivität in gasförmigen Abwässern verläuft parallel zu der im Reaktorkühlmittel, wobei die Erzeugung dieses Isotops in Siedewasserreaktoren (BWR) auf Neutronenabsorption (Neutronengift aus Steuerstäben), ternäre Spaltung und Deuteriumaktivierung zurückzuführen ist. Ternäre Spaltung und Deuteriumaktivierung sind praktisch konstant, sodass der Anstieg der Tritiumproduktion im Wesentlichen auf die Erzeugung von Tritium in den Steuerstäben und dessen Diffusion zurückzuführen ist.

Die chemischen und physikalischen Eigenschaften von Tritium sowie die verschiedenen Kombinationsmöglichkeiten bei der Bildung von Wassermolekülen erschweren derzeit großtechnische industrielle Trennsysteme. Dies bedeutet jedoch nicht, dass keine Tritiumbehandlungssysteme entwickelt werden. Im Gegenteil. Die Anzahl der Artikel und experimentellen Verfahren zur Behandlung, Erfassung und Lagerung tritierter Spezies nimmt zu. Dies wird auch durch den Bau von Fusionsreaktor-Prototypen beschleunigt.

Trennverfahren für Tritium und tritiertes Wasser

Dieser Abschnitt gibt einen Überblick über verschiedene vorgeschlagene Verfahren zur Trennung von Tritium, wobei zu beachten ist, dass Artikel und Labortests zu diesem Thema kontinuierlich zunehmen, bedingt durch das Management von Tritium in Fusionsreaktoren und die Handhabung von tritiertem Wasser in konventionellen Prozessen und bei der Stilllegung von Kernkraftwerken.

a. Hydridbildung

Wasserstoffgas und somit auch T₂ reagieren bei hohen Temperaturen mit Übergangsmetallen und bilden Hydride: Scandium, Yttrium, Lanthan, die Actinide und insbesondere die Elemente der Titan- und Vanadiumgruppe.

Tabelle 3. Druck-Zusammensetzungs-Isothermen für die Hydridbildung

Die effizienteste Methode zur Wasserstoffaufnahme zur Bildung von Hydriden ist mit Uran, aber aus Gründen im Zusammenhang mit der Verwendung von Uran wird die ZrCo-Legierung reversibel wie folgt verwendet:

Adsorption: 2ZrCo + 3T₂    → 2ZrCoT₃ + Q

Desorption:   2ZrCoT₃ + Q  → 2 ZrCo +   3T₂

Die Probleme mit dieser Verbindung sind ihre Instabilität und thermische Zersetzung, wie folgt:

                                       2ZrCoT₃ + Q    →     ZrCo₂ + ZrX₂ + + 2X₂

Die Verwendung von Hydriden bietet eine Möglichkeit, das T₂ einzuschließen. Es gibt von Professor T. Motyka entwickelte Betriebsverfahren zur Einschließung von Tritium (T₂) mit Hydriden.

b. Das Unternehmen Molecular Separations, Inc (MSI) hat ein Patent für ein Partikelbett entwickelt, das tritiertes Wasser bei nahezu Raumtemperatur selektiv als Hydratationswasser aufnimmt. Die Tests wurden mit einer Standardmischung von 126 μCi Tritium pro Liter Wasser durchgeführt. Reduktionen auf 25 μCi Tritium pro Liter Wasser wurden mit 2 x 2 m langen Säulen in Serie gezeigt. Mit Abwasserproben aus Hanford wurde eine Reduktion von 0,3 μCi auf 0,07 μCi Tritium pro Liter Wasser erreicht. Das von den Betten absorbierte Tritium kann durch moderate Temperaturerhöhung freigesetzt und die Betten wiederverwendet werden. Ein mobiles Bettverfahren wurde vorgeschlagen, um repräsentative Mengen an Abwasser zu behandeln. Es wurde auch gezeigt, dass das Trennsystem die Tritiumkonzentrationen im Kühlwasser auf Werte reduziert, die eine Wiederverwendung ermöglichen.

c. Studien zur Tritiumadsorption und Behandlung tritierter flüssiger Abwässer werden seit einigen Jahren am belgischen Kernforschungszentrum SCK/CEN durchgeführt. Anfangs konzentrierten sich die Studien auf die Entfernung von Tritium aus gasförmigen Abwässern, die bei Wiederaufarbeitungsverfahren entstehen. Wenn Tritium vor jeglicher wässriger Operation aus abgebranntem Brennstoff freigesetzt werden kann, ist die praktischste Sammelmethode die Adsorption an Molekularsieben, nach einer isotopischen Lösung mit Wasserstoff und anschließender vollständiger Umwandlung in tritiertes Wasser. SCK/CEN baute eine Adsorptionseinheit mit einer Oxidationskapazität von 15 m³/h mit geschlossenem Regenerationssystem und einem Dekontaminationsfaktor von 1000 für die Gesamtkonzentrationen von tritiiertem Wasserstoff sowie einem Wassereinlass von bis zu 1000 ppm pro Volumeneinheit. SCK/CEN entwickelt ein Isotopentrennverfahren namens ELEX, das auf der Kombination von Wasserelektrolyse und Tritiumaustausch zwischen Wasserstoff und Wasser basiert, mit einem hydrophoben Katalysator, der den Austausch fördert. Für die Elektrolyse unter Normalbedingungen wurde ein elementarer Tritiumtrennfaktor von 11,6 mit einer Standardabweichung von 6 % erzielt. Hinsichtlich der Austauschkapazität wurde ein hydrophober Katalysator entwickelt, der eine Gesamt-Austauschgeschwindigkeitskonstante von 9 mol/s·m³ in einem Gegenstrom-Tropfbettreaktor für bei atmosphärischem Druck und 20 °C verwendete Durchflüsse liefert. Diese Pilotanlage besteht aus zwei wesentlichen Teilen: einem 80-kW-Wasserelektrolyseur und einer Tropfbett-Säule mit 10 cm Durchmesser. Die Zufuhrrate des tritiierten Wassers beträgt 5 L/h, mit einer tritiierten wässrigen Phase von 3,7 GBq/L Tritiumaktivität.

d. Mit der multiplen bipolaren elektrolytischen Trennung von Wasserstoffisotopen mittels Pd/Ag-Elektroden (25 % Pd) wurde die Möglichkeit gezeigt, Tritium und tritierte Spezies aus verschiedenen Abwässern zu trennen. Bipolare Prozesse wurden experimentell mit einzelnen Kaskadenzellen mit einer bipolaren Elektrode gleicher Fläche wie die anderen in Serie angeordnet durchgeführt. Die gemessenen Faktoren für die multibipolare H-D-Trennung lagen nahe den Werten, die in Einzelzellenmessungen ermittelt wurden; bei der H-T-Trennung verringerte das Leck zwischen den Stufen den gemessenen Trennfaktor. Dennoch wurde in beiden Fällen eine ausreichend große Trennung erreicht, um die Realisierbarkeit einer praktischen Anwendung bei der Tritiumextraktion aus großvolumigen Systemen mit hoher Stromdichte zu zeigen.

e. Kryogene Destillation. Für diese Option ist ein Vor-Destillationsschritt erforderlich, ein elektrolytischer Prozess, der das tritierte Wasser in H₂, T₂-Gasmoleküle und gegebenenfalls Deuterium umwandelt. Diese Gase können in Titanspeichern gelagert werden. Dieser Destillationsprozess erfolgt bei 24 K und ist eine der auf industrieller Ebene getesteten Methoden zur Anreicherung und Trennung von Wasserstoffisotopen mit gutem Trennfaktor. Die Nachteile dieser Anlagenart sind die hohen Energiekosten zur Aufrechterhaltung der extremen kryogenen Temperaturen sowie der hohe Tritiumbestand.

Schlussfolgerungen

Tritium verursacht unterschiedlich starke Probleme bei der Behandlung von Abwässern aus Kernreaktoren, unabhängig vom Reaktortyp. Nach der Behandlung mit Harzen zur Entfernung der verschiedenen niedrig- und mittelaktiven Spezies im Kühlmittel und der Abtrennung von Borsäure speichern die Reaktoren verbleibende Abwässer mit Tritiumaktivität. Die Emission in die Umwelt hängt von den Kriterien der Regulierungsbehörde ab; in Spanien liegt dieser Wert bei etwa 100 Bq/L, weshalb in den Anlagen selbst Systeme zur Lagerung von tritiertem Wasser installiert sind. Das jährliche Gesamtvolumen des von Kraftwerken eingeleiteten Kühlwassers wird von den Flusseinzugsgebieten festgelegt, abhängig vom Typ des Einzugsgebiets und dessen hydrologischen Merkmalen. Grenzwerte von etwa 50 m³ pro Woche sind üblich. Dies führt zu einem Problem der Lagerung von tritiertem Wasser in der Anlage selbst. Das Tritiumproblem wurde beim Unfall in Fukushima deutlich. Nach verschiedenen technischen Studien entschied das japanische Ministerium für Wirtschaft, Handel und Industrie sich für die kontrollierte periodische Freisetzung einer bestimmten Menge Tritium ins Meer, mit Zustimmung der Fischerei- und Handwerksindustrie in der Region. Die Tritiumbehandlung ist Gegenstand industrieller Studien und Anwendungen, nicht nur in der konventionellen Kernspaltungsindustrie, sondern auch in neuen Kernfusionsreaktorprojekten (ITER). Derzeit sind kryogene Destillation, vorangestellt durch Elektrolyse, die das tritierte Wasser in T₂ und andere Wasserstoffisotope umwandelt, zusammen mit der Lagerung der Gase, die Bildung von Hydriden mit Matrizen vom Typ Titan, ZrCo sowie der sehr wahrscheinliche Einsatz neuer spezifischer Kaskadentrennmembranen zur Trennung verschiedener tritierter Spezies industriell skalierbare Technologien zur Bewältigung des Problems. In Zukunft wird diese Art von Technologie für Stilllegungsaufgaben und das Management von Tritium in Fusionsreaktoren notwendig sein.

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